Depolarization thermocurrents in ice Ih at low temperature depending on the electrode material. Polarization mechanism

Summary

Using the depolarization thermocurrent (DTC) method, we studied the low-temperature DTC peak in polycrystalline hexagonal ice Ih with nonblocking, totally blocking and partially blocking electrodes. We found the activation energyW=(0.24±0.01) eV to be independent of the electrode material. The peak temperature was found to beT _M =(126±1) K with nonblocking electrodes,T _M =(113±2) K with totally blocking electrodes and between them with partially blocking electrodes. The heating rate was 3.5 K/min. The value of the dielectric constant ε_β−ε_∞ was found to be equal to 174±14 at the temperatureT=T _p=130 K with nonblocking electrodes and lower with blocking electrodes. Our results are consistent with a model in which the low-temperature DTC peak in ice is due to the reorientation of water molecules, realized by motion of Bjerrum defects. In the case of blocking electrodes additional Bjerrum and ionic defects (d.c. conductivity of ice) accumulate at the surfaces of the sample. This leads to the lowering of the polarization (smaller “dielectric constant» ε_β−ε_∞) and to faster relaxation times (lowerT _M ).

Riassunto

Usando il metodo della corrente termica di depolarizzazione (DTC), si è studiato il picco DTC nel cristallo esagonale policristallino Ih con elettrodi non bloccanti, totalmente bloccanti e parzialmente bloccanti. Si è trovato che l’energia di attivazioneW=(0.24±0.01) eV è indipendente dal materiale dell’elettrodo. La temperatura del picco risulta essereT _M =(126±1) K con elettrodi non bloccati,T _M =(113±2) K con elettrodi totalmente bloccanti e tra loro con elettrodi parzialmente bloccanti. Il valore di riscaldamento era 3.5 K/min. Il valore della costante, dielettrica ε_β−ε_∞ risultava essere 174±14 alla temperaturaT=T _p=130 K con elettrodi non bloccanti e piú basso con elettrodi bloccanti. I nostri risultati sono coerenti con un modello nel quale il picco DTC a bassa temperatura nel ghiaccio è dovuto al riorientamento delle molecole d’acqua, realizzao dal movimento dei buchi di Bjerrum. Nel caso di elettrodi bloccanti, ulteriori buchi di Bjerrum e ionici (conduttività d.c. del ghiaccio) si accumulano sulle superfici del campione. Ciò porta all’abbassamento della polarizzazione (piú piccola “costante dielettrica» ε_β−ε_∞) ed a piú rapidi tempi di rilassamento (piú bassaT _M )

Резюме

Используя метод термотоков деполяризации, мы исслеуем пик термотоков деполяризации при низких температурах в поликристаллическом гексагональном льде без блокировки, с полной и частичной блокировкой электродов. Мы находим, что энечqия активисит от материала электрода и составляетW=(0.24±0.01) эВ. Температура пика составляетT _M =(126±1) К без блокировки электродов, (113±2) К при полной блокировке электродов и промежуточное значение при частичной блокировке электродов. Скорость нагреания составляет 3.5 К/мин. Величина диэлектрической постоянной равна ε_β−ε_∞=174±14 при температуреT=T _p=130 К без блокировки электродов и несколько меньше при блокировке электродов. Наши результаты согласуются с моделью, в которой пик термотоков деполяризации при низких температурах в льде обусловлен переориентацией молекул воды, которая связана с движением дефектов Бьерума. В случае влокировки электродод дополнительные дефекты Бьерума и ионные дефекты накапливаются на поверхностях образца. Это приводит к понижению поляризации (уменьшение «диэлектрической постоянной» ε_β−ε_∞) и сокращениню времен релаксации (уменьшениеT _M ).