Zusammenfassung
Bekanntlich kann der Verlauf zahlreicher chemischer Gasreaktionen durch Größe, Gestalt, Material und Vorbehandlung des Reaktionsgefäßes sehr stark beeinflußt werden. Bei diesem Einfluß der Gefäßwand hat man grundsätzlich zwischen zwei Arten zu unterscheiden.
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Hinweise
N. Semenoff: Z. Physik 46 (1927), 109
N. Semenoff: Z.physik. Chem., Abt. B 2 (1928), 161.
Siehe hierzu etwa die Artikel von Jost, Bodenstein und Jost, Christiansen in Band I dieses Handbuches.
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K. F. Bonhoeffer: Ergebn. exakt. Naturwiss. 6 (1927), 201.
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Vgl. den Artikel M. Straumanis: „Wasserstoffüberspannung und Katalyse“ in diesem Bande des Handbuches.
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Wie Herr Schwab dem Verf. freundlicherweise mitteilte, sind die Werte aus der zitierten Arbeit [Z. Elektrochem. angew. physik. Chem. 39 (1933), 586] in die obigen Werte zu ändern.
Wie Herr Schwab dem Verf. freundlicherweise mitteilte, sind die Werte aus der zitierten Arbeit [Z. Elektrochem. angew. physik. Chem. 39 (1933), 586] in die obigen Werte zu ändern.
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Siehe Fußnote1 Seite 107.
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Siehe den Artikel Beebe in Band IV dieses Handbuches.
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N. Buben, A. Schechter: Acta physicochim. URSS 10 (1939), 371.
Es ist hiernach zunächst überraschend, daß bei Kühlung mit flüssiger Luft H-Atome außerordentlich schnell rekombinieren. Zur Erklärung kann man vielleicht annehmen, daß sich bei diesen Temperaturen über der ersten Adsorptionsschicht noch eine weitere, wesentlich weniger fest gebundene bildet, in der die Atome leichter rekombinieren. Derartige Verhältnisse sind z. B. aus den Messungen von Roberts [Proc. Roy. Soc. (London) 152 (1935), 445; 161 (1937), 141] bekannt, und auch die Adsorptionsmessungen mit H-Atomen bei tiefen Temperaturen von Leipunsky [Acta physicochim. URSS 2 (1935), 737] deuten auf die Ausbildung mehrerer Schichten unter diesen Bedingungen hin. Daß die schnelle Rekombination bei Kühlung mit flüssiger Luft keine allgemeine Erscheinung ist, geht z. B. daraus hervor, daß Cl-Atome nach Rodebush und Klingelhoefer [J. Amer. chem. Soc. 55 (1933), 130] bei Tiefkühlung nicht schneller verschwinden.
Z. physik. Chem., Abt. B 32 (1936), 169.
A. Schechter: Acta physicochim. URSS. 10 (1939), 379.
Der Rekombinationfaktor ist hierbei gegeben durch.
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G.-M. Schwab, H. Friess: Naturwiss. 21 (1933), 222.
Anmerkung des Herausgebers: Diese Formel ist hier auf Grund eines Briefwechsels des Verfassers mit dem Herausgeber durch ersteren gegenüber dem Original berichtigt worden. G.-M. Schwab.
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Ganz entsprechend findet D. A. Frank-Kamenetzky [Acta physicochim. URSS 10 (1939), 365] bei der theoretischen Behandlung von Wärmeexplosionen, daß die Wärmeabführung aus dem reagierenden Gas praktisch ausschließlich durch Wärmeleitung erfolgt, während Konvektion unter nicht zu extremen Bedingungen zu vernachlässigen ist.
Allen im folgenden gebrachten Ableitungen liegt die vereinfachende Annahme zugrunde, daß stets nur eine Art aktiver Teilchen für Kettenabbruch usw. zu berücksichtigen ist. [Ansätze zur Verallgemeinerung für mehrere Arten von Teilchen siehe z. B. bei Jost und v. Muffling: Z. physik. Chem., Abt. A 183 (1938), 43.
W. Jost: Explosions-und Verbrennungsvorgänge in Gasen, S. 276f. Springer, Berlin, 1939; vgl. auch den Artikel von Jost in Bd. I dieses Handbuches S. 135.]
Falls das Reaktionsgefäß überall gleichmäßig belichtet wird. Der experimentell häufige Fall, daß nur ein kleiner Bereich des Reaktionsgemisches belichtet wird, läßt sich ebenfalls mathematisch erfassen und bringt gegenüber den obigen Ableitungen nur eine Änderung in den Zahlenfaktoren (z. B. bei Semenoff: Chemical Kinetics and Chain Reactions. Oxford, 1935); wir gehen daher hier nicht näher darauf ein.
F. Paneth, K. F. Herzfeld: Z. Elektrochem. angew. physik. Chem. 37 (1931), 577.
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F. Paneth, K. F. Herzfeld: Z. Elektrochem. angew. physik. Chem. 37 (1931), 577.
Unter diesen Umständen erfordert natürlich der Fall, daß nur ein Teil des Reaktionsgemisches belichtet wird, eine besondere Diskussion; hierbei kann ja die Konzentration der Kettenträger schon in einigem Abstand von der Wand 0 werden und diese daher erst bei ganz anderen Versuchsbedingungen eine Rolle spielen wie bei gleichmäßiger Belichtung des ganzen Gefäßes.
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Die Ableitung verliert in dieser Form natürlich für ε = 1 ihren Sinn, da in diesem Fall definitionsgemäß die Konzentration an der Wand und damit auch überall im Volumen gleich 0 wird; wir lassen daher diesen wohl auch selten exakt verwirklichten Grenzfall hier außer Betracht (s. hierzu Semenoff: bes. Chemical Kinetics and Chain Eeactions, S. 35. Oxford, 1935).
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Bursian und Sorokin [Z. physik. Chem., Abt. B 12 (1931), 247], die in ihren Rechnungen stets ε = 1 setzen und daher immer die Grenzbedingung n (x=r) = 0 haben, behandeln die Ketteneinleitung an der Wand in der Weise, daß sie die primäre Bildung der Kettenträger im Gasraum in einem Abstand von der Wand annehmen, der die Größenordnung einer freien Weglänge hat. Die von ihnen abgeleitete Formel erhalten wir identisch aus der obigen Gl. (55) für den Spezialfall ε = 1.
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Müffling, L.v. (1943). Wandrekombination freier Atome und Radikale im Zusammenhang mit Kettenabbruch und -einleitung an der Wand. In: Schwab, GM. (eds) Handbuch Der Katalyse. Springer, Vienna. https://doi.org/10.1007/978-3-7091-7994-9_3
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