Spectral behaviour of the two-photon absorption coefficient in ZnO, CuCl and Bi₄Ge₃O₁₂

Summary

The spectral behaviour of the direct interband two-photon absorption coefficient α⁽²⁾ in ZnO, CuCl and Bi₄Ge₃O₁₂ has been investigated in a large excitation energy range. The experimental results have shown that the α⁽²⁾ spectral behaviour is well described by a parametric formula containing terms with different energy dependence. In particular, for 2ħω-E _g>≈400 meV, the first experimental evidence of 2ħω-E _g)^5/2 dependence has been obtained. As a consequence, each of the various models proposed to predict the α⁽²⁾ dispersion curve gives the correct energy dependence in a limited energy range, due to the poor approximation made in the evaluation of dipole matrix elements. To explain the spectral dependence of the two-photon absorption coefficient, consideration of all the intermediate states is required, with the energy dependence of the dipole matrix elements properly considered. It is shown that the greatest contributions to the oscillator strength come from transitions totally allowed at the critical points.

Riassunto

L’andamento spettrale del coefficiente di assorbimento α⁽²⁾ diretto a due fotoni relativo a transizioni di tipo interbanda è stato studiato in un largo intervallo di energie di eccitazione in diversi materiali (ZnO, CuCl e Bi₄Ge₃O₁₂). I risultati sperimentali hanno mostrato che l’andamento spettrale è ben descritto da una formula parametrica che contiene termini con differenti dipendenze dall’energia. In particolare, per 2ħω-E _g >≈400 meV, viene riportata la prima evidenza sperimentale della dipendenza (2ħω-E _g )^5/2. Di conseguenza, ciascun modello proposto per la valutazione della curva di dispersione di α⁽²⁾ fornisce una corretta dipendenza dall’energia solo in un limitato intervallo di energie di eccitazione. Questo è dovuto alle pesanti approssimazioni riguardanti l’elemento di matrice di dipolo. Per spiegare la dipendenza spettrale dell’assorbimento a due fotoni è necessario, quindi, considerare tutti gli stati intermedi coinvolti nelle transizioni tenendo conto correttamente della dipendenza dall’energia degli elementi di matrice di dipolo. In questo modo, si può mostrare come il maggiore contributo all’intensità dell’oscillatore sia dovuto a transizioni totalmente permesse nei punti critici.

Резюме

В широкой области энергий возбуждения исследуется спектральное поведение коэффицнента прямого двух-фотонного поглощения (α⁽²⁾) в ZnO, CuCl и Bi₄Ge₃O₁₂. Экспериментальные результаты показывают, что спектраьное поведение хорошо описывается параметрической формулой, содержащей члены с различной энергетической завимостью. В частности, для 2ħω-E _g>−400 мэВ впервые полчена экспериментальная зависимость (2ħω-E _g)^5/2. Пюбая из моделей, предложенных для описания α⁽²⁾ дисперсионной кривой, дает, правильную энергетическую зависимость в огарниченной области, вследствие грубого приближения, сделанного при вычислении липольных матричных элемементов. Для объяснения спектральной занисимости коэффициента двух-фотоннго поглощения необходимо учитывать все промежуточные состояния и энергегескую зависимость дипольных матричных элементов. Показывается, что наиболыший вклад в силу осцилляторов возникает из переходов, полностью разрешенных в критических точках.