Phonons and magnetic order in ferromagnetic CdCr₂Se₄ and CdCr₂S₄

Abstract

Measurements are reported of the Raman effect on single crystal ferromagnetic CdCr₂Se₄ and CdCr₂S₄ as a function of temperature. The lines observed at 158 cm⁻¹, 172 cm⁻¹ and 241 cm⁻¹ for CdCr₂Se₄ and 257 cm⁻¹, 281 cm⁻¹ and 396 cm⁻¹ for CdCr₂S₄ have been identified as due toГ ⁺₁₂ ,Г ⁺₂₅ andГ ⁺₁ phonons, respectively. Certain lines ofГ ⁺₁ orГ ⁺₂₅ symmetry, observed in both materials, show a temperature dependence of the intensity which resembles the behaviour of the spin correlation function. Some of these lines also exhibit a symmetry change at the Curie point. A group theoretical analysis of the eigenvectors of the Raman active modes is given. The results are interpreted in terms of a model proposed by Baltensperger which involves the ion position dependence of the magnetic exchange interaction in order to couple spin system and phonons. The weak frequency shift of the lines, which occurs predominantly in the ordered state, is interpreted in terms of the same model.

Zusammenfassung

Wir berichten über Messungen des Raman-Effekts an Einkristallen der ferromagnetischen Halbleiter CdCr₂Se₄ und CdCr₂S₄. Die bei 158 cm⁻¹, 172 cm⁻¹ und 241 cm⁻¹ in CdCr₂Se₄ und bei 257 cm⁻¹, 281 cm⁻¹ und 396 cm⁻¹ in CdCr₂S₄ beobachteten Linien werden Phononen der irreduziblen DarstellungenГ ⁺₁₂ ,Г ⁺₂₅ undГ ⁺₁ zugeordnet. Gewisse Linien der SymmetrieГ ⁺₁ oderГ ⁺₂₅ zeigen eine Temperaturabhängigkeit der Intensität, die dem Verhalten der Spinkorrelationsfunktion sehr ähnlich ist. Einige dieser Linien ändern ihre Symmetrie am Curiepunkt. Eine gruppentheoretische Analyse der Eigenvektoren der Raman-aktiven Schwingungen wird gegeben. Die Resultate werden interpretiert im Rahmen des von Baltensperger vorgeschlagenen Modells, wobei Spinsystem und Phononen gekoppelt werden via die Ionenpositionsabhängigkeit der magnetischen Austauschwechselwirkung. Die relativ geringe Frequenzverschiebung der Linien, die vor allem in der Ordnungsphase auftritt, läßt sich mit demselben Modell interpretieren.

Résumé

Des mesures de l’effet Raman on été faites sur les cristaux ferromagnétiques CdCr₂Se₄ et CdCr₂S₄. Les lignes observées à 158 cm⁻¹, 172 cm⁻¹ et 241 cm⁻¹ dans CdCr₂Se₄ et à 257 cm⁻¹, 281 cm⁻¹ et 396 cm⁻¹ dans CdCr₂S₄ ont été attribuées aux phonons de symétrieГ ⁺₁₂ ,Г ⁺₂₅ etГ ⁺₁₂ respectif. Quelques lignes de symétrieГ ⁺₁ etГ ⁺₂₅ montrent une intensité qui depend de la temperature, ressemblant à la fonction de correlation des spins. Une analyse group-théorique des modes Raman actives est presenté. Les résultats sont interprétés par un modèle proposé de Baltensperger dans lequel le système des spins et les phonons sont couplés par la dépendence de la constante d’échange des positions d’ions.