Zusammenfassung
Die in den Rohölen enthaltenen Mengen der einzelnen durch die Siedelage gekennzeichneten Produkte stimmen selten mit den sich ändernden Erfordernissen des Marktes überein. Es wurden wiederholt verschiedene Berechnungen darüber angestellt, wie sich diese Marktanforderungen in Zukunft in den einzelnen Ländern entwickeln dürften. Die diesbezüglichen Aussagen sind mit erheblichen Unsicherheiten behaftet, doch läßt sich immerhin eine gewisse Tendenz erkennen. Für die Deutsche Bundesrepublik sind solche Angaben in Zahlentafel A-11, S. 22 für die Zeit bis 1975 enthalten. Im Konzern der Socony Mobil Oil wurden seinerzeit Untersuchungen durchgeführt, deren Ergebnisse dem Welt-Erdöl-Kongreß in Rom vorgelegt wurden und heute noch Beachtung verdienen1. Sie sind deshalb in Abb. D-1 a und b wiedergegeben und ergänzt. Die Voraussage der starken Abnahme des Bedarfes an Destillationsrückständen in den Vereinigten Staaten von Amerika wurde durch die Entwicklung nicht nur bestätigt, sondern erheblich übertroffen. Der für 1975 erwartete geringe Anteil wurde schon vor einigen Jahren erreicht, und man rechnet damit, daß bereits bis zum Jahre 1970 die Erzeugung von Rückstandsölen auf rd. 8% des Rohöleinsatzes zurückgehen wird1.
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Literatur
Holaday, W. M., u. R. E. Albright: The utilization of petroleum fuels in Europe, 4. Welt-Erdöl-Kongreß, Rom 1955, Bericht Nr. IX/B 5.
Vgl. dazu J. A. Knaus u. Mitarb.: Catalytic cracking of reduced crudes. Chem. Eng. Progress 57 (1961) Nr. 12, S. 37–43.
Vgl. Erdöl u. Kohle 18 (1965) 578, Zahlentafel 5; 19 (1966) 543, Zahlentafel 5.
So beabsichtigte die Deutsche Shell AG bis zum Jahre 1966 in sämtlichen ihrer Raffinerien thermische Krackanlagen zu errichten, um die Ausbeute an Destillaten mit mittlerem und höherem Siedebereich zu steigern; vgl. die Notiz: Visbreaker in allen Shell-Raffinerien, Erdöl u. Kohle 16 (1963) 1148.
Siehe auch V. Mekler, R. K. Dorn u. C. H. Gamer: Die Entwicklung der thermischen Verfahren in der westeuropäischen Erdölindustrie. Erdöl u. Kohle 19 (1966) 8/13.
Vgl. W. A. Gruse u. D. R. Stevens: Chemical Technology of Petroleum, 3. Aufl., New York/Toronto/London: McGraw-Hill 1960, S. 352.
Sachanen, A. N.: Conversion of petroleum, 2. Aufl., Reinhold: New York 1948, S. 14ff.
Wohl die erste, den Bedürfnissen der Verfahrenstechnik angepaßte Darstellung der chemischen Thermodynamik ist das seit seinem Erscheinen wiederholt neugedruckte- und nunmehr in zweiter, überarbeiteter Auflage erschienene Buch von G. N. Lewis u. M. Randall: Thermodynamics and the free energy of chemical substances, New York/London: McGraw-Hill 1923 (deutsche Übersetzung von O. Redlich, Wien: Springer 1927); 2. Aufl. bearbeitet von K. S. Pitzeb u. L. Brewer: Thermodynamics, New York/Toronto/London: McGraw-Hill 1961.
Neuere Darstellung bei F. D. Rossini: Chemical Thermodynamics, New York/London: Wiley/Chapman & Hall 1950.
Eucken, A.: Grundriß der physikalischen Chemie, 8. Aufl., hrsg. von E. Wicke, Leipzig: Akad. Verlagsanstalt 1956.
Ulich, H.: Kurzes Lehrbuch der physikalischen Chemie, 10. u. 11. Aufl., hrsg. von W. Jost, Darmstadt: Steinkopff 1957.
Denbigh, K.: Prinzipien des chemischen Gleichgewichts, übersetzt von H. J. Oelzs, Darmstadt: Steinkopff 1959.
Obert, E. F.: Concepts of Thermodynamics, New York/Toronto/London: McGraw-Hill 1960. Die folgenden Ausführungen stützen sich vor allem auf G. Kortüm: Einführung in die chemische Thermodynamik, 3. Aufl., Göttingen/Weinheim (Bergstr.): Vandenhoeck & Ruprecht/Verlag Chemie 1960.
Vgl. Nachtrag S. 253.
Die im deutschen Schrifttum benutzten Bezeichnungen hat L. Holleck: Physikalische Chemie und ihre rechnerische Anwendung — Thermodynamik, Berlin/Göttingen/Heidelberg: Springer 1950 in Tab. 2, S. 206 den von Lewis u. Randall verwendeten gegenüberstellt.
Vgl. z.B. E. F. Obert: a.a.O. S. 29.
Bei M. Planck: Vorlesungen über Thermodynamik, 10. Aufl., durchges. und erweitert von M. v. Laue, Berlin: de Gruyter 1954, S. 267 finden sich in sinngemäßer Verwendung die Bezeichnungen „Intensitätsgrößen“und „Quantitäts-(Ausdehnungs-) Größen“.
Zum Beispiel die von A. Eucken: a.a.O. und von J. Eggert: Lehrbuch der physikalischen Chemie und elementarer Darstellung, 7. verbess. Aufl., bearb. von J. Eggert u. L. Hock, Leipzig: Hirzel 1948; seither weitere Auflagen.
Die extensive Größe des Volumens wird in der Thermodynamik zweckmäßigerweise als abhängige Größe eingeführt, die mittels einer thermischen Zustandsgieichung berechnet werden kann, z.B. beim idealen Gas aus p V = m R T = n R* T.
Vgl. dazu G. Kortüm: a.a.O. S. 79ff.
Diese Aussage ist in der Thermodynamik als Heßscher Satz bekannt. Vgl. G. Kortüm: a.a.O. S. 128.
Vgl. G. Kortüm: a.a.O. S. 178ff.
Vgl. G. Kortüm: a.a.O. S. 182, Gl. (100) u. S. 231, Gl. (13). Auf die Einführung des von Kortüm viel benutzten Begriffes des chemischen Potentials, der sich als sehr nützlich erweist, muß hier verzichtet werden.
Vgl. zwei Beispiele bei B. Riediger: Brennstoffe/Kraftsfcoffe/Schmierstoffe, Berlin/Göttingen/Heidelberg: Springer 1949, S. 279f.
Selected Values of Properties of Hydrocarbons. Circular of the National Bureau of Standards C 461. Als Teil des Projektes 44 des American Petroleum Institute zusammengestellt von F. D. Rossini u. Mitarb. Washington D. C.: U. S. Department of Commerce. Nat. Bur. of Standards 1947.
Souders jr., M., C. S. Matthews u. C. D. Hurd: Relationship of Thermodynamic Properties to Molecular Structure. Heat Capacities and Heat Contents of Hydrocarbon Vapors. Industr. Engng. Chem. 41 (1949) 1037/48; Entropy and Heat of Formation of Hydrocarbon Vapors; ebd. S. 1048/56.
Selected Values of Chemical Thermodynamic Properties. Circular of the National Bureau of Standards C 500. Washington D. C.: U. S. Department of Commerce. Nat. Bur. of Standards 1950.
Selected Values of Physical and Thermodynamic Properties of Hydrocarbons and Related Compounds. Comprising the Tables of the American Petroleum Institute Research Project 44. Extant as of December 31, 1952, hrsg. von F. D. Rossini u. Mitarb., Pittsburgh/Pa.: Carnegie Press 1953.
Zeise, H.: Thermodynamik, 3. Bd., 1. Hälfte: Tabellen, 2. Hälfte: Graphische Darstellungen und Literatur, Leipzig: Hirzel 1954 bzw. 1957.
Landolt-Böknstein: Zahlenwerte und Funktionen aus Physik, Chemie, Astronomie, Geophysik und Technik, 6. Aufl., 2. Bd., 1. Teil: Mechanisch-thermische Zustandsgrößen, 4. Teil: Kalorische Zustandsgrößen, Berlin/Göttingen/Heidelberg: Springer 1961 bzw. in Vorbereitung.
Die Zahlenangaben des seinerzeit sehr beachteten Buches von G. S. Parks u. H. M. Huffman: The Free Energies of Some Organic Compounds (Amer. Chem. Soc. Monograph Series No. 60), New York: Reinhold 1932 dürften inzwischen zum Teil überholt sein.
Vgl. Nachtrag S. 253.
Vgl. außer den in obiger Fußnote genannten Arbeiten von Souders, Matthews u. Hurdnoch J. L. Franklin: Prediction of Heat and Free Energies of Organic Compounds. Industr. Engng. Chem. 41 (1949) 1070/76.
Chermin, H. A. G.: You can estimate the Gibbs free energy of formation from group contributions. Petrol. Refiner 40 (1961) Nr. 2, S. 145/48.
Destremps, E. A., I. Mayer u. P. L. Silveston: Find Equilibrium Constants Graphically; ebd. Nr. 3, S. 163/ 68.
Lehmann, H., u. E. Ruschitzky: Die Berechnung der Bildungswärme organischer Verbindungen. Chem. Techn. 16 (1964) 18/26.
Vgl. G. Kortüm: a.a.O. S. 227f. u. 337 ff.
Vgl. G. Kortüm: a.a.O. S. 227 in Verbindung mit GL (196) S. 202.
Vgl. G. Kortüm: a.a.O. S. 202.
Lewis, G. N., u. M. Randall: Thermodynamics, 2. Aufl., bearbeitet von K. S. Pitzer u. U. L. Brewer, Kap. 20, New York/Toronto/London: McGraw-Hill 1961, S. 242ff. Auf Einzelheiten dieses Begriffes kann hier nicht eingegangen werden.
Näheres s. in der bei Zahlentafel D-1 erwähnten Quelle.
Vgl. z.B. R. Kremann: Zusammenhänge zwischen physikalischen Eigenschaften und chemischer Konstitution (Wissenschaftliche Forschungsberichte/ Naturwissenschaftliche Reihe Bd. 41), 2. Aufl., Dresden und Leipzig: Steinkopff 1943, S. 39ff. — Riediger, B.: Brennstoffe/Kraftstoffe/Schmierstoffe, Berlin/Göttingen/Heidelberg: Springer 1949, S. 282. An beiden Stellen ist noch von Bildungsund Bindungswäme die Rede, doch handelt es sich um die entsprechenden freien Enthalpien.
Dieses Thema wird nur in wenigen Lehrbüchern der physikalischen Chemie erörtert, obwohl es den Schlüssel zum Verständnis des tatsächlichen Ablaufes verwickelter Reaktionen bietet. Das Kracken ist ein besonders gutes Beispiel dafür. Die diesbezüglichen Überlegungen müssen molekularkinetische Betrachtungen zu Hilfe nehmen, wofür z.B. bei A. Eucken: Grundriß..., a.a.O. S. 401ff. (vgl. Fußn. 1, S. 257) einige Angaben zu finden sind. Ausführlicher ist das Thema von S. W. Benson: The Foundations of Chemical Kinetics, New York/Toronto/London: McGraw-Hill 1960 behandelt; vgl. dort S. 14ff. Die Wahl geeigneter, leicht durchführbarer Reaktionen, ihre experimentelle Erforschung und die Deutung der Ergebnisse macht besonders große Schwierigkeiten. Deshalb sind alle Aussagen noch sehr allgemein, doch muß die Reaktionskinetik hier behandelt werden, um wenigstens zu zeigen, wie weit die theoretische Erforschung der Krackvorgänge bisher vordringen konnte. Die mitunter darüber vorgetragenen, oft sehr bestimmt klingenden Ansichten dürfen nicht darüber hinwegtäuschen, daß unsere Kenntnisse noch recht mangelhaft sind. Beachtenswert sind in diesem Zusammenhang die neuen, vornehmlich aus dem Institut Français du Pétrole stammenden Arbeiten. Zu nennen sind J. C. Jungers u. Mitarb.: Cinétique chimique appliqueé. Edition Technip: Paris 1958. Jungers, J. C., L. Sajus, I. de Aguirre u. D. Decroocq: L’analyse cinétique de la transformation chimique, 2 Bde., Edition Technip: Paris 1967 u. 1968; vgl. Besprechungen Erdöl u. Kohle 12 (1959) 511; 21 (1968) 587 u. 22 (1969) 233. Die Betrachtungen erstrecken sich auf das Gesamtgebiet der organischen Chemie, doch nehmen petrolchemische Reaktionen einen bevorzugten Platz ein.
Rice, F. O., u. Mitarb.: The thermal decomposition of organic compounds from the standpoint of free radicals. J. Am. Chem. Soc. 53 (1931) 1959/72; 54 (1932) 3529/43; 55 (1933) 3035/40 u. 4445/47; 56 (1934) 214/19, 284/89, 741/44, 1311/15, 2105/07, 2381/83, 2472 u. 2747/48.
Rice, F. O., u. K. K. Rice: The Aliphatic Free Radicals, Baltimore: Johns Hopkins Press 1935.
Abgesehen von zahlreichen weiteren Arbeiten wurde die Richtigkeit der erwähnten Radikaltheorie neuerdings z. B. von D. T. A. Huibebs u. H. I. Waterman: Der Mechanismus des thermischen Zerfalls von n-Paraffinen. Brennst.-Chem. 42 (1961) 50/54 bestätigt.
Zum Beispiel ist die Aktivierungsenergie der Dissoziation des ersten H-Atoms aus CH4, d. h. der Reaktion CH4 → CH3 + H E = 102 kcal/mol, und die durchschnittliche Aktivierungsenergie der Dissoziation aller vier C-H-Bindungen, d. h. ein Viertel der Aktivierungsenergie der Reaktion CH4 → C + 4H kleiner, nämlich 347,5/4 = 86,9 kcal/mol. F. O. Rice u. K. K. Rice bemerken dazu a.a.O. S. 72, Anm. 1: „There are several definitions of activation energy (see Kassel, Homogenous Gas Reactions, Chemical Catalog Co., 1932) but our estimates are too rough to warrant consideration of these differences. The activation energy of a dissociation process cannot be smaller than the bond strength (wie sich aus den weiteren Ausführungen ergibt, ist damit die hier als freie Bindungsenthalpie bezeichnete Größe gemeint; Anm. des Verf.) and probably in general has a slightly higher value.“ Es darf daher nicht überraschen, daß bei manchen der Beispiele, die in dem Buch von F. O. Rice u. K. K. Rice behandelt sind, nicht völlig klar ist, welche Energiegrößen gemeint sind. Nichtsdestoweniger ist es das Verdienst der Verfasser, eine brauchbare Theorie für die Untersuchungen von Krackvorgängen geschaffen zu haben, deren grundlegende Betrachtungen auch heute als richtig angesehen werden.
Vgl. auch H. H. Voge u. G. M. Good: Thermal Cracking of Higher Paraffins. J. Am. Chem. Soc. 71 (1949) 593/97.
Fbey, F. E.: Pyrolysis of Saturated Hydrocarbons. Industr. Engng. Chem. 26 (1934) 198/203.
Kosslakoff, A., u. F. O. Rice: Thermal decomposition of hydrocarbons. J. Amer. Chem. Soc. 65 (1943) 590/95.
Rice, F. O., u. K. K. Rice: a.a.O. S. 91.
Smith, J. O. u. H. S. Taylor: The Reactions of Methyl Radicals with Deuterium, Ethane, Neopentane, Butane and Isobutane. J. Chem. Phys. 7 (1939) 390/96.
Vgl. Fußn. 3, S. 356 u. Fußn. 2, S. 366 in Abschn. El u. E2.
Im einzelnen vgl. auch F. O. Rice u. K. K. Rice: a.a.O. S. 120ff.
Die bei F. O. Rice u. K. K. Rice: a.a.O. S. 162f. gemachten Angaben gelten nur für eine verhältnismäßig geringe Aufspaltung und lassen nicht ohne weiteres eine Verallgemeinerung zu.
Näheres s. bei E. Müller: Neuere Anschauungen der organischen Chemie, 2. Aufl., Berlin/Göttingen/Heidelberg: Springer 1957, S. 189.
Hückel, W.: Theoretische Grundlagen der organischen Chemie, 2. Bd., 5. Aufl., Leipzig: Akad. Verlagsges. 1954, S. 428, dort „Spaltungsregel“von Otto Schmidt genannt.
Eine ausführliche Darstellung der Resonanzerscheinungen — allerdings ohne Behandlung der erwähnten Doppelbindungsregel — bei G. W. Wheland: The theory of resonance and its application to organic chemistry, New York/London: Wiley/Chapman & Hall 1944. Grundlegende Ausführungen über das Verhalten der π- und δ -Elektronen bei E. Hückel: Grundzüge der Theorie ungesättigter und aromatischer Verbindungen. Z. Elektrochem. 43 (1937) 752/88 u. 827/49; als Sonderdruck Berlin: Verlag Chemie 1938, dort vor allem S. 7 u. 10. Vgl. auch H. Hartmann: Theorie der chemischen Bindung auf quantentheoretischer Grundlage (Struktur und Eigenschaften der Materie in Einzeldarstellungen Bd. XXI), Berlin/ Göttingen/Heidelberg: Springer 1954, S. 162, 216 u. 239.
Kabagounis, G.: Einführung in die Elektronentheorie organischer Verbindungen, Berlin/Göttingen/ Heidelberg: Springer 1959, S. 74ff. Neueste Einführung in das Thema bei E. Heilbronner u. H. Bock: Das HMO-Modell und seine Anwendung, 3 Bde, Weinheim/ Bergstraße: Verlag Chemie 1968 u. 1970 (Bd. III in Vorbereitung); gemeint ist das Hückel-Molekül-Orbital-Modell. Das Werk enthält Übungsbeispiele, ihre Lösungen und umfangreiche Tabellen. Auf die elektronentheoretische Deutung der Radikale wird noch in der Einleitung zu Abschn. E 2 im Zusammenhang mit der Behandlung der Theorie des katalytischen Krackens eingegangen, um die grundsätzlichen Unterschiede zwischen den Reaktionen der beiden Krackverfahren hervorzuheben. Über δ- und π-Elektronen vgl. auch die ergänzenden Hinweise in Fußn. 1, S. 367.
Marek, L. F., u. W. B. McCluer: Velocity Constants for the Thermal Dissociation of Ethane and Propane. Industr. Engng. Chem. 23 (1931) 878/81.
Frey F. E., u. H. J. Hepp: Pyrolysis of Simple Paraffins to Produce Aromatic Oils; Industr. Engng. Chem. 24 (1932) 282–288.
Frey, F. E. u. W. F. Huppke: Equilibrium Dehydrogenation of Ethane, Propane and the Butanes; Industr. Engng. Chem. 25 (1933) 54–59.
Frey, F. E.: Pyrolysis of Saturated Hydrocarbons; Industr. Engng. Chem. 26 (1934) 198–203.
Sachsse, H.: Der thermische Zerfall des Äthans. I. Die Wahrscheinlichkeit des Zerfalls in 2CH3 bzw. C2H4 und H2. Z. physik. Chem. B 31 (1936) 79/86; II. Stoßausbeuten bei der Aktivierung und mittlere Lebensdauer im aktivierten Zustand. 87/104.
Zusammenfassende Darstellung bei E. W. R. Steacie u. S. Bywater: Mechanism for the thermal decomposition of hydrocarbons, in: The Chemistry of Petroleum Hydrocarbons, hrsg. von B. T. Brooks, C. E. Boord, St. S. Kurtz jr. u. L. Schmerling, Bd. II, New York: Reinhold 1955, S. 1/25.
Küchler, L., u. H. Theile: Der thermische Zerfall des Äthans bei Zusatz von Fremdgasen. Z. physik. Chem. B 42 (1939) 359/79.
Rice, F. O., u. K. K. Rice: a.a.O. (vgl. Fußn. 1, S. 272).
Als Lehrbuch dafür ist das in Fußn. 2, S. 257 genannte Buch von G. Kortüm: Einführung in die chemische Thermodynamik, 3. Aufl., Göttingen/Weinheim (Bergstraße): Vandenhoeck & Ruprecht/Verlag Chemie 1960 sehr zu empfehlen; dazu Übungsaufgaben z.B. bei L. Holleck: Physikalische Chemie und ihre rechnerische Anwendung — Thermodynamik -, Berlin/Göttingen/Heidelberg: Springer 1950.
Fabuss, B. M., J. O. Smith, R. I. Lait, A. S. Borsanyi u. C. N. Satterfield: Rapid thermal cracking of n-hexadecane at elevated pressures. Industr. Engng. Chem. /Process Design Developm. 1 (1962) 293–299. Dies, (jedoch M. A. Fabuss statt A. S. Bobsanyi): Kinetics of thermal cracking of paraffinic and naphthenic fuels at elevated pressures; ebd. 3 (1964) 33/37; ref. Brennst.-Chem. 45 (1964) 188.
Vgl. S. 271 sowie A. Eucken: Grundriß der physikalischen Chemie, 8. Aufl., bearb. von E. Wicke, Leipzig: Akad. Verlagsanstalt 1956, S. 402.
Nelson, W. L.: Petroleum Refinery Engineering, 4. Aufl., 1958, a.a.O. S. 674.
Hengstebeck, R. J.: Petroleum Processing, New York/Toronto/London: McGraw-Hill 1959, S. 126 u. S. 144. Die hier wiedergegebene Formulierung lehnt sich an die von Hengstebeck an; a.a.O. S. 144 muß es jedoch in der Erklärung der Formelzeichen unter Beachtung der Bedeutung V statt F heißen. — To soak (engl.) = einweichen, tränken.
Bei Hengstebeck: a.a.O. S. 126 ist in Fig. 6–5 eine Kurve für die maximal zulässigen Werte des „soaking factor“in Abhängigkeit von der Dichte des Einsatzgutes wiedergegeben. Davon haben aber heute nur mehr die Angaben für die höchsten Dichten praktische Bedeutung. Sie lassen sich wegen des viel zu kleinen Maßstabes nicht ablesen. Nelson nennt a.a.O. S. 676 Beträge von 0,3 für schwere Rückstände mit einer Dichte etwas über 1,0 g/cm3 bis zu 1,2 für leichte Gasöle (Dichte etwa bei 0,85 g/cm3). Dort ist auch ein Beispiel durchgerechnet.
Vgl. dazu A. N. Sachanen u. M. D. Tilicheyev: Chemistry and Technology of Cracking, New York: Chem. Catalog Comp. 1932.
Sachanen, A. N.: Conversion of Petroleum, 2. Aufl., New York: Reinhold 1948, S. 211ff.
Vgl. Fußn. 1, S. 316.
Diese Angaben sind dem Beitrag J. H. Hirsch u. E. K. Fisher: Conditions and results of thermal cracking for gasoline, in: The Chemistry of Petroleum Hydrocarbons, Bd. II, a.a.O. S. 27/60 entnommen. Dort finden sich noch weitere ähnliche Angaben, auf deren Wiedergabe hier verzichtet wird.
Vgl. dazu A. N. Sachanen: Composition of synthetic and cracked gasolines, in: The Chemistry of Petroleum Hydrocarbons, Bd. II, a.a.O. S. 61/70.
Weiterhin S. 653 sowie als heute noch lesenswerte Darstellung des seinerzeitigen Entwicklungsstandes K. K. Rumpf: Spalten und Reformieren einschließlich Fertigung des Spaltbenzins unter besonderer Berücksichtigung des Dubbs-Verfahrens. Ol u. Kohle 38 (1942) 2/15 u. 31/42.
Walters, E. L., H. B. Minor u. D. L. Yabrott: Chemistry of Gum Formation in Cracked Gasoline. Industr. Engng. Chem. 41 (1949) 1723/29.
Vgl. S. 90. Man bezeichnet es als “pressure distillate“; vgl. Fußn. 1, S. 981.
Vgl. S. 275.
Ramsay, Th., u. A. S. Freeman: Viscosity Breaking als Mittel zur Steigerung der Mitteldestillat-Produktion. Erdöl u. Kohle 14 (1961) 459/64.
Barron, J. M., A. K. Vanderploeg u. H. McReynolds: Sulfur Distribution in Thermal Cracking of High-Sulfur Feed Stocks. Industr. Engng. Chem. 41 1949) 2687/90.
Nelson, W. L.: Sulfur reduction by visbreaking. Oil Gas J. 65 (21. Aug. 1967) Nr. 32, S. 101/03; ders.: Can sulfur be reduced by visbreaking; ebd. 65 (6. Nov. 1967) Nr. 45, S. 96/97.
Statt des meist üblichen Ausbohrens der Rohre mit Spezialwerkzeugen geht man heute mit Erfolg dazu über, den Koksansatz aus den Ofenrohren bei sehr mäßiger Feuerführung durch Luft- und Dampfzufuhr auf der Produktseite unter ständiger Beobachtung der Rohre herauszubrennen. Für diese Möglichkeit müssen entsprechende Anschlüsse für Dampf und Luft sowie Schaulöcher im Feuerraum vorgesehen werden. Vgl. dazu G. W. Alexander: Coke Removal by Steam. Petrol. Refiner 27 (1948) Nr. 6, S. 301/03.
Teilweise nach W. L. Nelson: Petroleum Refinery Engineering, 4. Aufl., New York/Toronto/London: McGraw-Hill 1958, S. 657 u. 681.
Vgl. dazu R. E. Johnstone u. M. W. Turing: Pilot Plants, Models, and Scale-up Methods in Chemical Engineering, New York/Toronto/London: McGraw-Hill 1957. Das Kracken ist in diesem Buch überhaupt nicht erwähnt.
Grundsätzliche Ausführungen zu diesem Thema auch bei S. Teaustel: Modellgesetze der Vergasung und Verhüttung (Scientia chimica Bd. 4), Berlin: Akademie-Verlag 1942. Ganz anders liegen die Möglichkeiten bei der Entwicklung und Untersuchung von Katalysatoren im Laboratorium. Dabei läßt sich „Modellähnlichkeit“, soweit sie überhaupt eine Rolle spielt, meist erreichen. Wesentlich sind Temperatur, Druck und „Raumgeschwindigkeit“. Hierüber Näheres auf S. 390ff.
Vgl. die Übersicht bei W. L. Nelson: a.a.O. S. 691 ff., in der katalytische Verfahren noch gar nicht berücksichtigt sind.
To quench (engl.) bedeutet löschen, abkühlen, technisch oft: abschrecken, z.B. von Stahl beim Härten. Der Ausdruck wird in der Erdölindustrie viel gebraucht, um Vorgänge zu kennzeichnen, bei denen durch Einspritzen oder sonstige Zufuhr kalter Produkte Reaktionen zum Stillstand gebracht werden. Das Wort hat in dieser Bedeutung Eingang in die Fachsprache gefunden. Im Französischen ist dafür so wie für das Härten von Stahl der Ausdruck tremper (eintauchen, befeuchten) gebräuchlich (von lat. temperare = richtig wärmen bzw. abkühlen bzw. mischen, mäßigen).
Trotz der Bemerkungen auf S. 93 ist vorstehend und auch im folgenden Text öfter der Ausdruck „Gasöl“beibehalten, weil er in den Quellen und noch vielfach im Betrieb benutzt wird.
Allen, J. G., D. M. Little u. P. M. Waddill: Visbreaking of a High-Vacuum Petroleum Residuum. Petrol. Refiner 30 (1951) Nr. 7, S. 107–114. Dies.: Visbreaking High Vacuum Residua. Petrol. Procssg. 6 (1951) 612/15.
Vgl. dazu Kap. L.
Langer, A. W., J. Stewart, C. E. Thompson, H. T. White u. R. M. Hill: Hydrogen donor diluent visbreaking of residua. Industr. Engng. Chem. /Process Design Developm. 1 (1962) 309/12.
Ob dieses Produkt noch einer Nachbehandlung z.B. zur Erniedrigung des Schwefelgehaltes oder zum Erreichen der Spezifikationen für Düsenkraftstoffe hinsichtlich des Stockpunktes bedarf, hängt von den Begleitstoffen des Eohöles und seiner Basis ab. Der Flammpunkt läßt sich meistens durch Strippen mit Wasserdampf unschwer einstellen. Störend ist meist der beim thermischen Kracken unvermeidliche Gehalt an Olefinen und vor allem an Diolefinen.
Vgl. S. 283/84.
Vgl. J. H. Eppard, W. F. Sims u. F. D. Parker: Reducing Fuel Oil By Residuum Coking. Petrol. Refiner 32 (1953) Nr. 7, S. 98/101. Beschreibung und Schemata einzelner Verfahren s. Petrol. Refiner 31 (1952) Nr. 9, S. 148/49 (Delayed Coking/ Foster Wheeler Corp); 32 (1953) Nr. 7, S. 106/07 (Decarbonizing/Blaw Know Co); S. 108/09 (Delayed Coking/The M. W. Kellogg Co); 33 (1954) Nr. 2, S. 157/58 (Low Pressure Coking/Universal Oil Products Co); 34 (1955) Nr. 7, S. 149/50 (Delayed Coking/Union Oil Co of Calif.); 37 (1958) Nr. 9, S. 244/45 (Coking allgemein); S. 246 (Fluid Coking/Esso Research and Engng Co); 38 (1959) Nr. 6, S. 169 (Delayed Coking/The Lummus Co); Hydrocarb. Procssg. 43 (1964) Nr. 9, S. 154 u. 155; 45 (1966) Nr. 9, S. 191 u. 192; 47 (1968) Nr. 9, S. 151 u. 152 (Delayed bzw. Fluid Coking).
Meklek, V., A. H. Schutte u. T. T. Whipple: The Lummus Continuous Contact Coking Process. Petrol. Refiner 32 (1953) Nr. 12, S. 131/34.
Meyer, D. B., u. J. C. Webb: Coker can Handle High Carbon Stock. Petrol. Refiner 39 (1960) Nr. 2, S. 155/58.
Vgl. auch F. J. Donnelly u. L. T. Barbour: Delayed Coke — a Valuable Fuel. Hydrocarbon Processing 45 (1966) Nr. 11, S. 221 bis 224.
Vgl. dazu den Bericht über die Anlage Immingham/Lincolnsh. (U. K.) der Continental Oil Co; Anon.: New U. K. refinery will have first petroleum coking units. Oil and Gas Internat. 6 (1966) Nr. 11, S. 66/69. Hague, B. C.: How Conoco will produce coke from its new U. K. refinery; ebd. 9 (1969) Nr. 3, S. 56/62.
Ward, J. W., u. J. M. Holocek: Chamber Coking at NCRA. Petrol. Refiner 33 (1954) Nr. 2, S. 157–159. Das in diesem Aufsatz behandelte Verfahren ist in der Literatur mitunter als „Low Pressure Coking“bezeichnet. Es arbeitet mit einfachem Durchgang und gibt verglichen mit dem „Delayed Coking“mehr flüssige Produkte und weniger Koks, was mitunter erwünscht sein kann.
Vgl. die Arbeit von Eppard u. Mitarb. (Fußn. 1, S. 311) sowie G. M. Wilson: New Refinery Begins With Coker. Petrol. Refiner 34 (1955) Nr. 7, S. 149/50.
Mekler, V., u. M. E. Brooks: When is Delayed Coking Worthwhile? Petrol. Refiner 38 (1959) Nr. 6, S. 169–176; Berichtigung zu Table 1, ebd. Nr. 7, S. 107.
Vgl. S. 38, 45 u. 64.
Vgl. Fußn. 2, S. 312.
Vgl. dazu S. 124.
Vgl. S. 66 ff.
Teed, J. T.: How They Control the Coker. Petrol. Refiner 41 (1962) Nr. 6, S. 173–174.
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Vgl. dazu A. Voorhies jr. u. H. Z. Martin: New Fluid Coking Process Unveiled. Petrol. Refiner 32 (1953) Nr. 12, S. 127–130.
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Vgl. Fußn. 3, S. 321.
Engl, scrubber entspricht dem deutschen Wort Schrubber. Man bezeichnet damit Kolonnenteile, in denen oft nur durch inneren Rückfluß eine gewisse Trenn-Wirkung erzielt wird.
Vgl. dazu auch C. F. Feuchter: Economics of thermal reforming. Chem. Engng. Progress 45 (1949) 644/48; Petrol. Kenner 28 (1949) 682/86.
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Vgl. dazu von neueren Arbeiten R. C. Teitsworth: Improve Polyform Operations With These Correlations. Petrol. Refiner 32 (1953) Nr. 2, S. 91/94. Camebon, D. F., u. R. T. Weaver: Still Polyforming in Your Plant? Petrol. Refiner 34 (1955) Nr. 7, S. 161/64.
Vgl. dazu die Vorschläge von A. W. Pollock: Thermal Cracking of Cat Naphtha? Petrol. Refiner 34 (1955) Nr. 2, S. 127/28, die sich auf Arbeiten von H. McReynolds u. J. M. Barron: Thermal Cracking of Fluid Catalytic Cycle Gas Oils. Petrol. Refiner 28 (1949) Nr. 4, S. 111/16 stützen.
Vgl. dazu H. D. Noll: Iso-Plus Offers 3 Routes to Higher Octane Gasoline. Petrol. Refiner 34 (1955) Nr. 9, S. 135–137.
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Vgl. S. 275.
Unter dieser nicht genormten Bezeichnung versteht man Stähle mit einem Chromgehalt von rd. 25% und einem Nickelgehalt von rd. 20%. Nach DIN handelt es sich um den legierten Stahl X 15 CrNiSi 25 20, Werkstoff Nr. 1. 4841 ähnlich ASTM A 213 TP 310 bzw. AISI Type 310 des American Institute for Steel and Iron.
Vgl. dazu auch E. M. Skinner u. J. J. Moran jr.: Which Alloy for High Temperature Process? Petrol. Refiner 37 (1958) Nr. 12, S. 133–140.
Nach Stahl-Eisen-Werkstoffblatt 470 ist mit folgenden Werten zu rechnen: bei 800 °C 2,0 kp/mm2, bei 900 °C 0,9 kp/mm2, bei 1000 °C 0,4 kp/mm2, bei 1100 °C 0,15 kp/mm2.
Wegen der unterschiedlichen Marktverhältnisse werden bisher in den Vereinigten Staaten von Amerika hauptsächlich Äthan, Propan und geringe Mengen Butan, in Europa und Japan jedoch in erster Linie Leichtbenzin zu Athen (und Propen) gekrackt; vgl. dazu J. G. Freiling, B. L. Huson u. R. N. Summerville: Which Feedstock for Ethylene? Hydrocarb. Procssg. 47 (1968) Nr. 11, S. 145/52.
Über die Berechnung der dabei auftretenden Reaktionen mit Hilfe elektronischer Rechenmaschinen s. S. G. Woinsky: Kinetics of thermal cracking of high molecular weight normal paraffins. Industr. Engng. Chem. /Process Design Developm. 7 (1968) 529/38. Vgl. weiterhin J. E. Blakemore u. W. H. Corcoran: Validity of the steady-state approximation applied to the pyrolysis of n-butane; ebd. 8 (1969) 206/09.
Vgl. Hydrocarbon Processing 44 (1965) Nr. 11, S. 205.
Wurster, C.: Über die Verwendung von Sauerstoff für chemische Reaktionen. Chem.-Ing.-Techn. 28 (1956) 1/8, bes. S. 7. Vgl. dazu auch Kap. M4, S. 924ff.
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Vgl. H. Krekeler, R. Wirtz u. N. Pechtold: Fundamental relationships in the pyrolysis of hydrocarbons to acetylene and ethylene. 5. Welt-Erdöl-Kongreß, New York 1959, Bericht IV/5; deutsche Übersetzung: Erdöl u. Kohle 12 (1959) 353/58. Kamptner, H.: Niedermolekulare Olefine aus Erdöl-Kohlenwasserstoffen unter besonderer Berücksichtigung der Rohölspaltung. Erdöl u. Kohle 14 (1961) 346/54.
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Vgl. dazu G. Egloff. Ch, L. Thomas u. C. B. Linn: Pyrolysis of Propane and the Butanes. Industr. Engng. Chem. 28 (1936) 1283/94. Arnold, P. M.: Olefin Production by Thermal Cracking of iso-Butane. Oil Gas J. 44 (1. Juli 1945) Nr. 9, S. 87/99.
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Schutt, H. C., u. S. B. Zdonik: Making Ethylene; I. What are Feed Stocks, Yields, Costs. Oil Gas J. 54 (13. Febr. 1956) Nr. 41, S. 98/103; III. Designing a Tubular Pyrolysis Furnace; ebd. (14. Mai 1956) Nr. 54, S. 149/55;
Schutt, H. C., u. S. B. Zdonik: Making Ethylene; I. What are Feed Stocks, Yields, Costs. Oil Gas J. 54 (13. Febr. 1956) Nr. 41, S. 98/103; IV. Compression and Pretreatment of Pyrolysis Products; ebd. (25. Juni 1956) Nr. 60, S. 92/97;
Schutt, H. C., u. S. B. Zdonik: Making Ethylene; I. What are Feed Stocks, Yields, Costs. Oil Gas J. 54 (13. Febr. 1956) Nr. 41, S. 98/103; V. How to Recover Ethylene; ebd. (30. Juli 1956) Nr. 65, S. 171 bis 74;
Schutt, H. C., u. S. B. Zdonik: Making Ethylene; I. What are Feed Stocks, Yields, Costs. Oil Gas J. 54 (13. Febr. 1956) Nr. 41, S. 98/103; VI. More Methods of Recovering Ethylene; ebd. (10. Sept. 1956) Nr. 71, S. 133/37.
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Smolen, H.: a.a.O. (vgl. Fußn. 1, S. 141).
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Vgl. dazu außer den in Fußn. 2, S. 338 erwähnten Arbeiten von Schutt u. Zdonik auch J. W. Davison u. P. E. Hays: Process Design of a Ethyjene-Ethane Fractionator. Chem. Engng. Progr. 54 (1958) Nr. 12, S. 52/55.
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Reitmeier, R. E., u. H. W. Fleming: Acetylene Removal from Polyethylene Grade Ethylene. Them. Engng. Progr. 54 (1958) Nr. 12, S. 48/51.
Stanton, W. H.: Remove and Recover Acetylene. Petrol. Refiner 38 (1959) Nr. 3, S. 209/14.
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Vgl. dazu W. Krönig: Kalthydrierung von C3-Fraktionen in flüssiger Phase. Erdöl u. Kohle 15 (1962) 176/79.
Schrifttum über das CAA- und andere Lösungsmittelverfahren bei Reich a.a.O., ebenso in der nachstehend erwähnten Arbeit von Weitz u. Mitarb.
Vgl. dazu H.-M. Weitz, U. Wagner u. O. H. Schmidt: Zerlegung von Gasgemischen durch ein Verfahren der selektiven Absorption. Chem.-Ing.-Techn. 32 (1960) 796/801.
Kroper, H., H. M. Weitz u. U. Wagneb: New Butadiene Recovery Process. Petrol. Refiner 41 (1962) Nr. 11, S. 191/96.
Vgl. dazu S. 731 über das Arosolvan- und S. 648 über das Purisolverfahren.
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Vgl. dazu P. T. White, F. W. B. Porter u. A. A. Yeo: Selective hydrogenation process for the refining of steam cracker gasoline. 5. Welt-Erdöl-Kongreß, New York 1959, Bericht III/26.
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Vgl. außerdem Anon.: DIP Alkylation; ebd. Nr. 9, S. 165; DIP bedeutet hier Diisopropyl. Nach der zuletzt genannten Quelle wird eine Kohlenwasserstoffverbindung von Aluminiumchlorid als Katalysator benutzt.
Andreas, F., u. K.-H. Gröbe: Über die Herstellung und Verwendung von Propylen. Chem. Techn. 20 (1968) 151/59.
Vgl. außerdem N. E. Ockerblom, A. M. Brownstein u. J. A. Root: Here’s the outlook for propylene. Oil Gas Internat. 9 (1969) Nr. 12, S. 79/82.
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Riediger, B. (1971). Das thermische Kracken und Reformieren. In: Die Verarbeitung des Erdöles. Springer, Berlin, Heidelberg. https://doi.org/10.1007/978-3-642-52166-9_4
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Online ISBN: 978-3-642-52166-9
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