Skip to main content

Observation and Control of Electron Dynamics in Molecules

  • Chapter
  • 2611 Accesses

Part of the Springer Series in Optical Sciences book series (SSOS,volume 177)

Abstract

The technological development of ultrashort laser pulses makes it possible to monitor and control the dynamics of the electrons in atoms and molecules. In this Chapter we first review recent experimental and theoretical progress towards tracking and understanding of electron motion in nature’s simplest molecule, the hydrogen molecular ion, on its natural time scale. A complex and counterintuitive dynamics appears due to a strong coupling between different electronic states and of the electron with the external field. Different approaches for the observation of these single-active electron effects in the hydrogen molecular ion as well as of electron rearrangement in the valence shell of more complex molecules are presented. Based on these new insights we then turn to a discussion of recently proposed strategies to control electron localization in molecules with carrier-envelope phase locked pulses, attosecond pump-probe set-ups as well as circularly polarized laser pulses. In particular, results of experiments, in which the asymmetry of localization probabilities at the protons in the hydrogen molecular ion is observed, are complemented with theoretical results and analysis from ab-initio numerical simulations.

Keywords

  • Attosecond Pulse
  • Kinetic Energy Release
  • Internuclear Separation
  • Electron Wave Packet
  • Internuclear Axis

These keywords were added by machine and not by the authors. This process is experimental and the keywords may be updated as the learning algorithm improves.

This is a preview of subscription content, access via your institution.

Buying options

Chapter
USD   29.95
Price excludes VAT (USA)
  • DOI: 10.1007/978-3-642-37623-8_12
  • Chapter length: 23 pages
  • Instant PDF download
  • Readable on all devices
  • Own it forever
  • Exclusive offer for individuals only
  • Tax calculation will be finalised during checkout
eBook
USD   129.00
Price excludes VAT (USA)
  • ISBN: 978-3-642-37623-8
  • Instant PDF download
  • Readable on all devices
  • Own it forever
  • Exclusive offer for individuals only
  • Tax calculation will be finalised during checkout
Softcover Book
USD   169.99
Price excludes VAT (USA)
Hardcover Book
USD   169.99
Price excludes VAT (USA)
Fig. 12.1
Fig. 12.2
Fig. 12.3
Fig. 12.4
Fig. 12.5
Fig. 12.6
Fig. 12.7
Fig. 12.8
Fig. 12.9
Fig. 12.10
Fig. 12.11
Fig. 12.12
Fig. 12.13
Fig. 12.14
Fig. 12.15
Fig. 12.16

Notes

  1. 1.

    Throughout this chapter, we use atomic units: Bohr radius a 0=1, mass of electron m e =1, Planck’s constant ħ=1, charge of electron q e =1 and Bohr magneton μ B =1/2c with c is the speed of light.

References

  1. A.H. Zewail, J. Phys. Chem. A 104, 5660 (2000)

    CrossRef  Google Scholar 

  2. T. Popmintchev, M.C. Chen, P. Arpin, M.M. Murnane, H.C. Kapteyn, Nat. Photonics 4, 822 (2010)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  3. A. Assion, T. Baumert, M. Bergt, T. Brixner, B. Kiefer, V. Seyfried, M. Strehle, G. Gerber, Science 282, 919 (1998)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  4. J. Itatani, J. Levesque, D. Zeidler, H. Niikura, H. Pepin, J.C. Kieffer, P.B. Corkum, D.M. Villeneuve, Nature 432, 867 (2004)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  5. L.V. Keldysh, Zh. Eksp. Teor. Fiz. 47, 1945 (1964). Engl. Transl. in Sov. Phys. JETP 20, 1307 (1964)

    Google Scholar 

  6. M. Uiberacker, Th. Uphues, M. Schultze, A.J. Verhoef, V. Yakovlev, M.F. Kling, J. Rauschenberger, N.M. Kabachnik, H. Schröder, M. Lezius, K.L. Kompa, H.-G. Muller, M.J.J. Vrakking, S. Hendel, U. Kleineberg, U. Heinzmann, M. Drescher, F. Krausz, Nature 446, 627 (2007)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  7. R.S. Mulliken, J. Chem. Phys. 7, 20 (1939)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  8. T. Zuo, A.D. Bandrauk, Phys. Rev. A 52, R2511 (1995)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  9. T. Seideman, M.Yu. Ivanov, P.B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 75, 2819 (1995)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  10. G.N. Gibson, M. Li, C. Guo, J. Neira, Phys. Rev. Lett. 79, 2022 (1997)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  11. N. Takemoto, A. Becker, Phys. Rev. Lett. 105, 203004 (2010)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  12. N. Takemoto, A. Becker, Phys. Rev. A 84, 023401 (2011)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  13. I. Kawata, H. Kono, Y. Fujimura, J. Chem. Phys. 110, 11152 (1999)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  14. F. He, A. Becker, U. Thumm, Phys. Rev. Lett. 101, 213002 (2008)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  15. J. Muth-Böhm, A. Becker, F.H.M. Faisal, Phys. Rev. Lett. 85, 2280 (2000)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  16. N. Takemoto, A. Becker, J. Chem. Phys. 134, 074309 (2011)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  17. K.C. Kulander, F.H. Mies, K.J. Schafer, Phys. Rev. A 53, 2562 (1996)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  18. A.D. Bandrauk, S. Chelkowski, H.S. Nguyen, Int. J. Quant. Chem. 100, 834 (2004)

    CrossRef  Google Scholar 

  19. G.L. Yudin, S. Chelkowski, J. Itatani, A.D. Bandrauk, P.B. Corkum, Phys. Rev. A 72, 051401(R) (2005)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  20. F. Krausz, M. Ivanov, Rev. Mod. Phys. 81, 163 (2009)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  21. S. Gräfe, V. Engel, M.Yu. Ivanov, Phys. Rev. Lett. 101, 103001 (2008)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  22. T. Young, Philos. Trans. R. Soc. Lond. 94, 1 (1804)

    CrossRef  Google Scholar 

  23. H.D. Cohen, U. Fano, Phys. Rev. 150, 30 (1966)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  24. G.L. Yudin, S. Chelkowski, A.D. Bandrauk, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 39, L17 (2006)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  25. S. Chelkowski, A.D. Bandrauk, Phys. Rev. A 81, 062101 (2010)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  26. A. Picón, A. Bahabad, H.C. Kapteyn, M.M. Murnane, A. Becker, Phys. Rev. A 83, 013414 (2011)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  27. A.V. Davis, R. Wester, A.E. Bragg, D.M. Neumark, J. Chem. Phys. 118, 999 (2003)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  28. R. Mabbs, K. Pichugin, A. Sanov, J. Chem. Phys. 122, 174305 (2005)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  29. R. Mabbs, K. Pichugin, A. Sanov, J. Chem. Phys. 123, 0534329 (2005)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  30. T. Bredtmann, S. Chelkowski, A.D. Bandrauk, Phys. Rev. A 84, 021401 (2011)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  31. S.A. Hilbert, C. Uiterwaal, B. Barwick, H. Batelaan, A.H. Zewail, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 106, 10558 (2009)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  32. H.-C. Shao, A.F. Starace, Phys. Rev. Lett. 105, 263201 (2010)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  33. P.B. Corkum, N.H. Burnett, F. Brunel, Phys. Rev. Lett. 62, 1259 (1989)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  34. P. Eckle, M. Smolarski, P. Schlup, J. Biegert, A. Staudte, M. Schöffler, H.G. Muller, R. Dörner, U. Keller, Nat. Phys. 4, 565 (2008)

    CrossRef  Google Scholar 

  35. A.N. Pfeiffer, C. Cirelli, M. Smolarski, R. Dörner, U. Keller, Nat. Phys. 7, 428 (2011)

    CrossRef  Google Scholar 

  36. M. Odenweller, N. Takemoto, A. Vredenborg, K. Cole, K. Pahl, J. Titze, L.Ph.H. Schmidt, T. Jahnke, R. Dörner, A. Becker, Phys. Rev. Lett. 107, 143004 (2011)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  37. O. Geßner, A.M.D. Lee, J.P. Shaffer, S.V. Levchenko, A.I. Krylov, J.G. Underwood, H. Shi, A.L.L. East, D.M. Wardlaw, E.T.H. Chrysotom, C.C. Hayden, A. Stolow, Science 311, 219 (2006)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  38. W. Li, A.A. Jaroń-Becker, C.W. Hogle, V. Sharma, X. Zhou, A. Becker, H.C. Kapteyn, M.M. Murnane, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 107, 20219 (2010)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  39. H.J. Worner, J.B. Bertrand, D.V. Kartashov, P.B. Corkum, D.M. Villeneuve, Nature 466, 604 (2010)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  40. A.S. Sandhu, E. Gagnon, R. Santra, V. Sharma, W. Li, P. Ho, P. Ranitovic, C.L. Cocke, M.M. Murnane, H.C. Kapteyn, Science 322, 1081 (2008)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  41. C.Z. Bisgaard, O.J. Clarkin, G. Wu, A.M.D. Lee, O. Geßner, C.C. Hayden, A. Stolow, Science 323, 1464 (2009)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  42. Ph. Wernet, M. Odelius, K. Godehusen, J. Gaudin, O. Schwarzkopf, W. Eberhardt, Phys. Rev. Lett. 103, 013001 (2009)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  43. M. Lein, N. Hay, R. Velotta, J.P. Marangos, P.L. Knight, Phys. Rev. Lett. 88, 183903 (2002)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  44. P. Torres, N. Kajumba, J.G. Underwood, J.S. Robinson, S. Baker, J.W.G. Tisch, R. deNalda, W.A. Bryan, C. Altucci, I.C.E. Turcu, J.P. Marangos, Phys. Rev. Lett. 98, 203007 (2007)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  45. M.F. Ciappina, A. Jaroń-Becker, A. Becker, Phys. Rev. A 76, 063406 (2007)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  46. X. Zhou, R. Lock, W. Li, N. Wagner, M.M. Murnane, H.C. Kapteyn, Phys. Rev. Lett. 100, 073902 (2008)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  47. X.M. Tong, C.D. Lin, Phys. Rev. A 66, 033402 (2002)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  48. A. Jaroń-Becker, A. Becker, F.H.M. Faisal, Phys. Rev. A 69, 023410 (2004)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  49. A. Jaroń-Becker, A. Becker, F.H.M. Faisal, Phys. Rev. Lett. 96, 143006 (2006)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  50. W. Li, X. Zhou, R. Lock, S. Patchkovskii, A. Stolow, H.C. Kapteyn, M.M. Murnane, Science 322, 1207 (2008)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  51. S. Baker, J.S. Robinson, M. Lein, C.C. Chirila, R. Torres, H.C. Bandulet, D. Comtois, J.C. Kieffer, D.M. Villeneuve, J.W.G. Tisch, J.P. Marangos, Phys. Rev. Lett. 101, 053901 (2008)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  52. A. Weiner, Opt. Commun. 284, 3669 (2011)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  53. R.S. Judson, H. Rabitz, Phys. Rev. Lett. 68, 1500 (1992)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  54. C.P. Hauri, W. Kornelis, F.W. Helbing, A. Heinrich, A. Couairon, A. Mysyrowicz, J. Biegert, U. Keller, Appl. Phys. B 79, 673 (2004)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  55. M. Hentschel, R. Keinberger, Ch. Spielmann, G.A. Reider, N. Milosevic, T. Brabec, P. Corkum, U. Heinzmann, M. Drescher, F. Krausz, Nature 414, 509 (2001)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  56. V. Roudnev, B.D. Esry, I. Ben-Itzhak, Phys. Rev. Lett. 93, 163601 (2004)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  57. M.F. Kling, Ch. Siedschlag, A.J. Verhoef, J.I. Khan, Th. Uphues, Y. Ni, M. Uiberacker, M. Drescher, F. Krausz, M.J.J. Vrakking, Science 312, 246 (2006)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  58. D. Ray, F. He, S. De, W. Cao, H. Mashiko, P. Ranitovic, K.P. Singh, I. Znakovskaya, U. Thumm, G.G. Paulus, M.F. Kling, I.V. Litvinjyuk, C.L. Cocke, Phys. Rev. Lett. 103, 223001 (2009)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  59. M. Kremer, B. Fischer, B. Feuerstein, V.L.B. de Jesus, V. Sharma, C. Hofrichter, A. Rudenko, U. Thumm, C.D. Schröter, R. Moshammer, J. Ullrich, Phys. Rev. Lett. 103, 213003 (2009)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  60. C.R. Calvert, R.B. Kling, W.A. Bryan, W.R. Newell, J.F. McCann, J.B. Greenwood, I.D. Williams, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 43, 011001 (2010)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  61. B. Fischer, M. Kremer, T. Pfeifer, B. Feuerstein, V. Sharma, U. Thumm, C.D. Schröter, R. Moshammer, J. Ullrich, Phys. Rev. Lett. 105, 223001 (2010)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  62. A. Zavriyev, P.H. Bucksbaum, H.G. Muller, D.W. Schumacher, Phys. Rev. A 42, 5500 (1990)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  63. X.M. Tong, C.D. Lin, Phys. Rev. Lett. 98, 123002 (2007)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  64. S. Gräfe, M.Yu. Ivanov, Phys. Rev. Lett. 99, 163603 (2007)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  65. J.J. Hua, B.D. Esry, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 42, 085601 (2009)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  66. F. He, C. Ruiz, A. Becker, Phys. Rev. Lett. 99, 083002 (2007)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  67. D. Geppert, P. von den Hoff, R. de Vivie-Riedle, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 41, 074006 (2008)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  68. X. Urbain, B. Fabre, E.M. Staicu-Casagrande, N. de Ruette, V.M. Andrianarijaona, J. Juretta, J.H. Posthumus, A. Saenz, E. Baldit, C. Cornaggia, Phys. Rev. Lett. 92, 163004 (2004)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  69. E. Goll, G. Wunner, A. Saenz, Phys. Rev. Lett. 97, 103003 (2006)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  70. A. Picón, J. Biegert, A. Jaroń-Becker, A. Becker, Phys. Rev. A 83, 023412 (2011)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  71. I. Znakovskaya, P. von den Hoff, S. Zherebtsov, A. Wirth, O. Herrwerth, M.J.J. Vrakking, R. de Vivie-Riedle, M.F. Kling, Phys. Rev. Lett. 103, 103002 (2009)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  72. I. Znakovskaya, P. von den Hoff, N. Schirmel, G. Urbasch, S. Zherebtsov, B. Bergues, R. de Vivie-Riedle, K.-M. Weitzel, M.F. Kling, Phys. Chem. Chem. Phys. 13, 8653 (2011)

    CrossRef  Google Scholar 

  73. K.P. Singh, F. He, P. Ranitovic, W. Cao, S. De, D. Ray, S. Chen, U. Thumm, A. Becker, M.M. Murnane, H.C. Kapteyn, I.V. Litvinyuk, C.L. Cocke, Phys. Rev. Lett. 104, 023001 (2010)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  74. G. Sansone, F. Kelkensberg, J.F. Pérez-Torres, F. Morales, M.F. Kling, W. Siu, O. Ghafur, P. Johnsson, M. Swoboda, E. Benedetti, F. Ferrari, F. Lépine, J.L. Sanz-Vicario, S. Zherebtsov, I. Znakovskaya, A. L’Huillier, M.Yu. Ivanov, M. Nisoli, F. Martin, M.J.J. Vrakking, Nature 465, 763 (2010)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  75. F. He, A. Becker, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 41, 074017 (2008)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  76. F. He, C. Ruiz, A. Becker, unpublished

    Google Scholar 

  77. J. Mauritsson, P. Johnsson, E. Gustafsson, A. L’Huillier, K.J. Schafer, M.B. Gaarde, Phys. Rev. Lett. 97, 013001 (2006)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  78. N. Dudovich, O. Smirnova, J. Levesque, Y. Mairesse, M.Yu. Ivanov, D.M. Villeneuve, P.B. Corkum, Nat. Phys. 2, 781 (2006)

    CrossRef  Google Scholar 

  79. F. He, C. Ruiz, A. Becker, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 41, 081003 (2008)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  80. P. Krause, T. Klamroth, P. Saalfrank, J. Chem. Phys. 123, 074105 (2005)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  81. I. Barth, J. Manz, Y. Shigeta, K. Yagi, J. Am. Chem. Soc. 128, 7043 (2006)

    CrossRef  Google Scholar 

  82. F. Remacle, R.D. Levine, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 103, 6793 (2006)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

  83. M. Kanno, H. Kono, Y. Fujimura, S.H. Lin, Phys. Rev. Lett. 104, 108302 (2010)

    ADS  CrossRef  Google Scholar 

Download references

Acknowledgements

We appreciate collaborations and discussions with many colleagues on the topics presented in this Chapter. In particular we like to acknowledge in this respect A. Bahabad, J. Biegert, S.L. Chin, C.L. Cocke, R. Dörner, F.H.M. Faisal, H.C. Kapteyn, H. Kono, W. Li, M.M. Murnane, M. Odenweller, and U. Thumm. We further acknowledge financial support by the US National Science Foundation (JILA Physics Frontier Center under Grant No. 1125844, Engineering Research Center for Extreme Ultraviolet Science and Technology and Grant No. 1068706), US Department of Energy (Chemical Sciences, Geosciences, and Biosciences Division, Office of Basic Energy Sciences, Grant No. DE-FG02-09ER16103), the National Science Foundation of Shanghai (Grant No. 11ZR1417100), the Pujiang Scholar Foundation (Grant No. 11PJ404800), the National Science Foundation of China (Grant No. 11104180, 11175120) and the Spanish Ministry of Science via their postdoctoral program.

Author information

Authors and Affiliations

Authors

Corresponding author

Correspondence to Andreas Becker .

Editor information

Editors and Affiliations

Rights and permissions

Reprints and Permissions

Copyright information

© 2013 Springer-Verlag Berlin Heidelberg

About this chapter

Cite this chapter

Becker, A., He, F., Picón, A., Ruiz, C., Takemoto, N., Jaroń-Becker, A. (2013). Observation and Control of Electron Dynamics in Molecules. In: Plaja, L., Torres, R., Zaïr, A. (eds) Attosecond Physics. Springer Series in Optical Sciences, vol 177. Springer, Berlin, Heidelberg. https://doi.org/10.1007/978-3-642-37623-8_12

Download citation