Advertisement

Observation and Control of Electron Dynamics in Molecules

  • Andreas Becker
  • Feng He
  • Antonio Picón
  • Camilo Ruiz
  • Norio Takemoto
  • Agnieszka Jaroń-Becker
Part of the Springer Series in Optical Sciences book series (SSOS, volume 177)

Abstract

The technological development of ultrashort laser pulses makes it possible to monitor and control the dynamics of the electrons in atoms and molecules. In this Chapter we first review recent experimental and theoretical progress towards tracking and understanding of electron motion in nature’s simplest molecule, the hydrogen molecular ion, on its natural time scale. A complex and counterintuitive dynamics appears due to a strong coupling between different electronic states and of the electron with the external field. Different approaches for the observation of these single-active electron effects in the hydrogen molecular ion as well as of electron rearrangement in the valence shell of more complex molecules are presented. Based on these new insights we then turn to a discussion of recently proposed strategies to control electron localization in molecules with carrier-envelope phase locked pulses, attosecond pump-probe set-ups as well as circularly polarized laser pulses. In particular, results of experiments, in which the asymmetry of localization probabilities at the protons in the hydrogen molecular ion is observed, are complemented with theoretical results and analysis from ab-initio numerical simulations.

Keywords

Attosecond Pulse Kinetic Energy Release Internuclear Separation Electron Wave Packet Internuclear Axis 
These keywords were added by machine and not by the authors. This process is experimental and the keywords may be updated as the learning algorithm improves.

Notes

Acknowledgements

We appreciate collaborations and discussions with many colleagues on the topics presented in this Chapter. In particular we like to acknowledge in this respect A. Bahabad, J. Biegert, S.L. Chin, C.L. Cocke, R. Dörner, F.H.M. Faisal, H.C. Kapteyn, H. Kono, W. Li, M.M. Murnane, M. Odenweller, and U. Thumm. We further acknowledge financial support by the US National Science Foundation (JILA Physics Frontier Center under Grant No. 1125844, Engineering Research Center for Extreme Ultraviolet Science and Technology and Grant No. 1068706), US Department of Energy (Chemical Sciences, Geosciences, and Biosciences Division, Office of Basic Energy Sciences, Grant No. DE-FG02-09ER16103), the National Science Foundation of Shanghai (Grant No. 11ZR1417100), the Pujiang Scholar Foundation (Grant No. 11PJ404800), the National Science Foundation of China (Grant No. 11104180, 11175120) and the Spanish Ministry of Science via their postdoctoral program.

References

  1. 1.
    A.H. Zewail, J. Phys. Chem. A 104, 5660 (2000) CrossRefGoogle Scholar
  2. 2.
    T. Popmintchev, M.C. Chen, P. Arpin, M.M. Murnane, H.C. Kapteyn, Nat. Photonics 4, 822 (2010) ADSCrossRefGoogle Scholar
  3. 3.
    A. Assion, T. Baumert, M. Bergt, T. Brixner, B. Kiefer, V. Seyfried, M. Strehle, G. Gerber, Science 282, 919 (1998) ADSCrossRefGoogle Scholar
  4. 4.
    J. Itatani, J. Levesque, D. Zeidler, H. Niikura, H. Pepin, J.C. Kieffer, P.B. Corkum, D.M. Villeneuve, Nature 432, 867 (2004) ADSCrossRefGoogle Scholar
  5. 5.
    L.V. Keldysh, Zh. Eksp. Teor. Fiz. 47, 1945 (1964). Engl. Transl. in Sov. Phys. JETP 20, 1307 (1964) Google Scholar
  6. 6.
    M. Uiberacker, Th. Uphues, M. Schultze, A.J. Verhoef, V. Yakovlev, M.F. Kling, J. Rauschenberger, N.M. Kabachnik, H. Schröder, M. Lezius, K.L. Kompa, H.-G. Muller, M.J.J. Vrakking, S. Hendel, U. Kleineberg, U. Heinzmann, M. Drescher, F. Krausz, Nature 446, 627 (2007) ADSCrossRefGoogle Scholar
  7. 7.
    R.S. Mulliken, J. Chem. Phys. 7, 20 (1939) ADSCrossRefGoogle Scholar
  8. 8.
    T. Zuo, A.D. Bandrauk, Phys. Rev. A 52, R2511 (1995) ADSCrossRefGoogle Scholar
  9. 9.
    T. Seideman, M.Yu. Ivanov, P.B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 75, 2819 (1995) ADSCrossRefGoogle Scholar
  10. 10.
    G.N. Gibson, M. Li, C. Guo, J. Neira, Phys. Rev. Lett. 79, 2022 (1997) ADSCrossRefGoogle Scholar
  11. 11.
    N. Takemoto, A. Becker, Phys. Rev. Lett. 105, 203004 (2010) ADSCrossRefGoogle Scholar
  12. 12.
    N. Takemoto, A. Becker, Phys. Rev. A 84, 023401 (2011) ADSCrossRefGoogle Scholar
  13. 13.
    I. Kawata, H. Kono, Y. Fujimura, J. Chem. Phys. 110, 11152 (1999) ADSCrossRefGoogle Scholar
  14. 14.
    F. He, A. Becker, U. Thumm, Phys. Rev. Lett. 101, 213002 (2008) ADSCrossRefGoogle Scholar
  15. 15.
    J. Muth-Böhm, A. Becker, F.H.M. Faisal, Phys. Rev. Lett. 85, 2280 (2000) ADSCrossRefGoogle Scholar
  16. 16.
    N. Takemoto, A. Becker, J. Chem. Phys. 134, 074309 (2011) ADSCrossRefGoogle Scholar
  17. 17.
    K.C. Kulander, F.H. Mies, K.J. Schafer, Phys. Rev. A 53, 2562 (1996) ADSCrossRefGoogle Scholar
  18. 18.
    A.D. Bandrauk, S. Chelkowski, H.S. Nguyen, Int. J. Quant. Chem. 100, 834 (2004) CrossRefGoogle Scholar
  19. 19.
    G.L. Yudin, S. Chelkowski, J. Itatani, A.D. Bandrauk, P.B. Corkum, Phys. Rev. A 72, 051401(R) (2005) ADSCrossRefGoogle Scholar
  20. 20.
    F. Krausz, M. Ivanov, Rev. Mod. Phys. 81, 163 (2009) ADSCrossRefGoogle Scholar
  21. 21.
    S. Gräfe, V. Engel, M.Yu. Ivanov, Phys. Rev. Lett. 101, 103001 (2008) ADSCrossRefGoogle Scholar
  22. 22.
    T. Young, Philos. Trans. R. Soc. Lond. 94, 1 (1804) CrossRefGoogle Scholar
  23. 23.
    H.D. Cohen, U. Fano, Phys. Rev. 150, 30 (1966) ADSCrossRefGoogle Scholar
  24. 24.
    G.L. Yudin, S. Chelkowski, A.D. Bandrauk, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 39, L17 (2006) ADSCrossRefGoogle Scholar
  25. 25.
    S. Chelkowski, A.D. Bandrauk, Phys. Rev. A 81, 062101 (2010) ADSCrossRefGoogle Scholar
  26. 26.
    A. Picón, A. Bahabad, H.C. Kapteyn, M.M. Murnane, A. Becker, Phys. Rev. A 83, 013414 (2011) ADSCrossRefGoogle Scholar
  27. 27.
    A.V. Davis, R. Wester, A.E. Bragg, D.M. Neumark, J. Chem. Phys. 118, 999 (2003) ADSCrossRefGoogle Scholar
  28. 28.
    R. Mabbs, K. Pichugin, A. Sanov, J. Chem. Phys. 122, 174305 (2005) ADSCrossRefGoogle Scholar
  29. 29.
    R. Mabbs, K. Pichugin, A. Sanov, J. Chem. Phys. 123, 0534329 (2005) ADSCrossRefGoogle Scholar
  30. 30.
    T. Bredtmann, S. Chelkowski, A.D. Bandrauk, Phys. Rev. A 84, 021401 (2011) ADSCrossRefGoogle Scholar
  31. 31.
    S.A. Hilbert, C. Uiterwaal, B. Barwick, H. Batelaan, A.H. Zewail, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 106, 10558 (2009) ADSCrossRefGoogle Scholar
  32. 32.
    H.-C. Shao, A.F. Starace, Phys. Rev. Lett. 105, 263201 (2010) ADSCrossRefGoogle Scholar
  33. 33.
    P.B. Corkum, N.H. Burnett, F. Brunel, Phys. Rev. Lett. 62, 1259 (1989) ADSCrossRefGoogle Scholar
  34. 34.
    P. Eckle, M. Smolarski, P. Schlup, J. Biegert, A. Staudte, M. Schöffler, H.G. Muller, R. Dörner, U. Keller, Nat. Phys. 4, 565 (2008) CrossRefGoogle Scholar
  35. 35.
    A.N. Pfeiffer, C. Cirelli, M. Smolarski, R. Dörner, U. Keller, Nat. Phys. 7, 428 (2011) CrossRefGoogle Scholar
  36. 36.
    M. Odenweller, N. Takemoto, A. Vredenborg, K. Cole, K. Pahl, J. Titze, L.Ph.H. Schmidt, T. Jahnke, R. Dörner, A. Becker, Phys. Rev. Lett. 107, 143004 (2011) ADSCrossRefGoogle Scholar
  37. 37.
    O. Geßner, A.M.D. Lee, J.P. Shaffer, S.V. Levchenko, A.I. Krylov, J.G. Underwood, H. Shi, A.L.L. East, D.M. Wardlaw, E.T.H. Chrysotom, C.C. Hayden, A. Stolow, Science 311, 219 (2006) ADSCrossRefGoogle Scholar
  38. 38.
    W. Li, A.A. Jaroń-Becker, C.W. Hogle, V. Sharma, X. Zhou, A. Becker, H.C. Kapteyn, M.M. Murnane, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 107, 20219 (2010) ADSCrossRefGoogle Scholar
  39. 39.
    H.J. Worner, J.B. Bertrand, D.V. Kartashov, P.B. Corkum, D.M. Villeneuve, Nature 466, 604 (2010) ADSCrossRefGoogle Scholar
  40. 40.
    A.S. Sandhu, E. Gagnon, R. Santra, V. Sharma, W. Li, P. Ho, P. Ranitovic, C.L. Cocke, M.M. Murnane, H.C. Kapteyn, Science 322, 1081 (2008) ADSCrossRefGoogle Scholar
  41. 41.
    C.Z. Bisgaard, O.J. Clarkin, G. Wu, A.M.D. Lee, O. Geßner, C.C. Hayden, A. Stolow, Science 323, 1464 (2009) ADSCrossRefGoogle Scholar
  42. 42.
    Ph. Wernet, M. Odelius, K. Godehusen, J. Gaudin, O. Schwarzkopf, W. Eberhardt, Phys. Rev. Lett. 103, 013001 (2009) ADSCrossRefGoogle Scholar
  43. 43.
    M. Lein, N. Hay, R. Velotta, J.P. Marangos, P.L. Knight, Phys. Rev. Lett. 88, 183903 (2002) ADSCrossRefGoogle Scholar
  44. 44.
    P. Torres, N. Kajumba, J.G. Underwood, J.S. Robinson, S. Baker, J.W.G. Tisch, R. deNalda, W.A. Bryan, C. Altucci, I.C.E. Turcu, J.P. Marangos, Phys. Rev. Lett. 98, 203007 (2007) ADSCrossRefGoogle Scholar
  45. 45.
    M.F. Ciappina, A. Jaroń-Becker, A. Becker, Phys. Rev. A 76, 063406 (2007) ADSCrossRefGoogle Scholar
  46. 46.
    X. Zhou, R. Lock, W. Li, N. Wagner, M.M. Murnane, H.C. Kapteyn, Phys. Rev. Lett. 100, 073902 (2008) ADSCrossRefGoogle Scholar
  47. 47.
    X.M. Tong, C.D. Lin, Phys. Rev. A 66, 033402 (2002) ADSCrossRefGoogle Scholar
  48. 48.
    A. Jaroń-Becker, A. Becker, F.H.M. Faisal, Phys. Rev. A 69, 023410 (2004) ADSCrossRefGoogle Scholar
  49. 49.
    A. Jaroń-Becker, A. Becker, F.H.M. Faisal, Phys. Rev. Lett. 96, 143006 (2006) ADSCrossRefGoogle Scholar
  50. 50.
    W. Li, X. Zhou, R. Lock, S. Patchkovskii, A. Stolow, H.C. Kapteyn, M.M. Murnane, Science 322, 1207 (2008) ADSCrossRefGoogle Scholar
  51. 51.
    S. Baker, J.S. Robinson, M. Lein, C.C. Chirila, R. Torres, H.C. Bandulet, D. Comtois, J.C. Kieffer, D.M. Villeneuve, J.W.G. Tisch, J.P. Marangos, Phys. Rev. Lett. 101, 053901 (2008) ADSCrossRefGoogle Scholar
  52. 52.
    A. Weiner, Opt. Commun. 284, 3669 (2011) ADSCrossRefGoogle Scholar
  53. 53.
    R.S. Judson, H. Rabitz, Phys. Rev. Lett. 68, 1500 (1992) ADSCrossRefGoogle Scholar
  54. 54.
    C.P. Hauri, W. Kornelis, F.W. Helbing, A. Heinrich, A. Couairon, A. Mysyrowicz, J. Biegert, U. Keller, Appl. Phys. B 79, 673 (2004) ADSCrossRefGoogle Scholar
  55. 55.
    M. Hentschel, R. Keinberger, Ch. Spielmann, G.A. Reider, N. Milosevic, T. Brabec, P. Corkum, U. Heinzmann, M. Drescher, F. Krausz, Nature 414, 509 (2001) ADSCrossRefGoogle Scholar
  56. 56.
    V. Roudnev, B.D. Esry, I. Ben-Itzhak, Phys. Rev. Lett. 93, 163601 (2004) ADSCrossRefGoogle Scholar
  57. 57.
    M.F. Kling, Ch. Siedschlag, A.J. Verhoef, J.I. Khan, Th. Uphues, Y. Ni, M. Uiberacker, M. Drescher, F. Krausz, M.J.J. Vrakking, Science 312, 246 (2006) ADSCrossRefGoogle Scholar
  58. 58.
    D. Ray, F. He, S. De, W. Cao, H. Mashiko, P. Ranitovic, K.P. Singh, I. Znakovskaya, U. Thumm, G.G. Paulus, M.F. Kling, I.V. Litvinjyuk, C.L. Cocke, Phys. Rev. Lett. 103, 223001 (2009) ADSCrossRefGoogle Scholar
  59. 59.
    M. Kremer, B. Fischer, B. Feuerstein, V.L.B. de Jesus, V. Sharma, C. Hofrichter, A. Rudenko, U. Thumm, C.D. Schröter, R. Moshammer, J. Ullrich, Phys. Rev. Lett. 103, 213003 (2009) ADSCrossRefGoogle Scholar
  60. 60.
    C.R. Calvert, R.B. Kling, W.A. Bryan, W.R. Newell, J.F. McCann, J.B. Greenwood, I.D. Williams, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 43, 011001 (2010) ADSCrossRefGoogle Scholar
  61. 61.
    B. Fischer, M. Kremer, T. Pfeifer, B. Feuerstein, V. Sharma, U. Thumm, C.D. Schröter, R. Moshammer, J. Ullrich, Phys. Rev. Lett. 105, 223001 (2010) ADSCrossRefGoogle Scholar
  62. 62.
    A. Zavriyev, P.H. Bucksbaum, H.G. Muller, D.W. Schumacher, Phys. Rev. A 42, 5500 (1990) ADSCrossRefGoogle Scholar
  63. 63.
    X.M. Tong, C.D. Lin, Phys. Rev. Lett. 98, 123002 (2007) ADSCrossRefGoogle Scholar
  64. 64.
    S. Gräfe, M.Yu. Ivanov, Phys. Rev. Lett. 99, 163603 (2007) ADSCrossRefGoogle Scholar
  65. 65.
    J.J. Hua, B.D. Esry, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 42, 085601 (2009) ADSCrossRefGoogle Scholar
  66. 66.
    F. He, C. Ruiz, A. Becker, Phys. Rev. Lett. 99, 083002 (2007) ADSCrossRefGoogle Scholar
  67. 67.
    D. Geppert, P. von den Hoff, R. de Vivie-Riedle, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 41, 074006 (2008) ADSCrossRefGoogle Scholar
  68. 68.
    X. Urbain, B. Fabre, E.M. Staicu-Casagrande, N. de Ruette, V.M. Andrianarijaona, J. Juretta, J.H. Posthumus, A. Saenz, E. Baldit, C. Cornaggia, Phys. Rev. Lett. 92, 163004 (2004) ADSCrossRefGoogle Scholar
  69. 69.
    E. Goll, G. Wunner, A. Saenz, Phys. Rev. Lett. 97, 103003 (2006) ADSCrossRefGoogle Scholar
  70. 70.
    A. Picón, J. Biegert, A. Jaroń-Becker, A. Becker, Phys. Rev. A 83, 023412 (2011) ADSCrossRefGoogle Scholar
  71. 71.
    I. Znakovskaya, P. von den Hoff, S. Zherebtsov, A. Wirth, O. Herrwerth, M.J.J. Vrakking, R. de Vivie-Riedle, M.F. Kling, Phys. Rev. Lett. 103, 103002 (2009) ADSCrossRefGoogle Scholar
  72. 72.
    I. Znakovskaya, P. von den Hoff, N. Schirmel, G. Urbasch, S. Zherebtsov, B. Bergues, R. de Vivie-Riedle, K.-M. Weitzel, M.F. Kling, Phys. Chem. Chem. Phys. 13, 8653 (2011) CrossRefGoogle Scholar
  73. 73.
    K.P. Singh, F. He, P. Ranitovic, W. Cao, S. De, D. Ray, S. Chen, U. Thumm, A. Becker, M.M. Murnane, H.C. Kapteyn, I.V. Litvinyuk, C.L. Cocke, Phys. Rev. Lett. 104, 023001 (2010) ADSCrossRefGoogle Scholar
  74. 74.
    G. Sansone, F. Kelkensberg, J.F. Pérez-Torres, F. Morales, M.F. Kling, W. Siu, O. Ghafur, P. Johnsson, M. Swoboda, E. Benedetti, F. Ferrari, F. Lépine, J.L. Sanz-Vicario, S. Zherebtsov, I. Znakovskaya, A. L’Huillier, M.Yu. Ivanov, M. Nisoli, F. Martin, M.J.J. Vrakking, Nature 465, 763 (2010) ADSCrossRefGoogle Scholar
  75. 75.
    F. He, A. Becker, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 41, 074017 (2008) ADSCrossRefGoogle Scholar
  76. 76.
    F. He, C. Ruiz, A. Becker, unpublished Google Scholar
  77. 77.
    J. Mauritsson, P. Johnsson, E. Gustafsson, A. L’Huillier, K.J. Schafer, M.B. Gaarde, Phys. Rev. Lett. 97, 013001 (2006) ADSCrossRefGoogle Scholar
  78. 78.
    N. Dudovich, O. Smirnova, J. Levesque, Y. Mairesse, M.Yu. Ivanov, D.M. Villeneuve, P.B. Corkum, Nat. Phys. 2, 781 (2006) CrossRefGoogle Scholar
  79. 79.
    F. He, C. Ruiz, A. Becker, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 41, 081003 (2008) ADSCrossRefGoogle Scholar
  80. 80.
    P. Krause, T. Klamroth, P. Saalfrank, J. Chem. Phys. 123, 074105 (2005) ADSCrossRefGoogle Scholar
  81. 81.
    I. Barth, J. Manz, Y. Shigeta, K. Yagi, J. Am. Chem. Soc. 128, 7043 (2006) CrossRefGoogle Scholar
  82. 82.
    F. Remacle, R.D. Levine, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 103, 6793 (2006) ADSCrossRefGoogle Scholar
  83. 83.
    M. Kanno, H. Kono, Y. Fujimura, S.H. Lin, Phys. Rev. Lett. 104, 108302 (2010) ADSCrossRefGoogle Scholar

Copyright information

© Springer-Verlag Berlin Heidelberg 2013

Authors and Affiliations

  • Andreas Becker
    • 1
  • Feng He
    • 2
  • Antonio Picón
    • 1
  • Camilo Ruiz
    • 3
  • Norio Takemoto
    • 4
  • Agnieszka Jaroń-Becker
    • 1
  1. 1.JILA and Department of PhysicsUniversity of ColoradoBoulderUSA
  2. 2.Key Laboratory for Laser Plasmas (Ministry of Education) and Department of Physics and AstronomySJTUShanghaiPeople’s Republic of China
  3. 3.Centro de Laseres Pulsados CLPU, Edificion M3Parque Cientifico, C/ Adaja s/nVillamajorSpain
  4. 4.Department of Chemical PhysicsWeizmann Institute of ScienceRehovotIsrael

Personalised recommendations