Theory of excitonic molecules

Summary

The existence of the excitonic molecule as bound state of Wannier excitons was predicted since 1958. In recent years new lines were observed in the luminescence spectra of crystals excited by high-power lasers. These lines were attributed to the dissociation of the molecule into a free exciton and a photon. We establish the classification of the biexcitonic states taking into account the details of the band structure and the symmetry properties of the crystals. Different numerical calculations of the binding energy of the molecule are presented, some including electron-hole exchange corrections. Discrepancies still exist between different authors. According to the group-theoretical classification of the biexciton states, selection rules of luminescence and two-photon absorption are derived. For two-photon absorption, besides the usual selection rules for dipole transitions, dynamical selection rules were evidenced.

Riassunto

Fin dal 1958 si è predetta l’esistenza della molecola eccitonica come stato legato degli eccitoni di Wannier. Negli anni recenti si sono osservate nuove righe negli spettri di luminescenza di cristalli eccitati da laser di alta potenza. Queste linee sono state attribuite alla dissociazione della molecola in un eccitone libero e in un fotone. Si stabilisce la classificazione degli stati bieccitonici prendendo in considerazione i dettagli della struttura a bande e le proprietà di simmetria dei cristalli. Si presentano diversi calcoli numerici dell’energia di legame delle molecole, alcuni comprendenti correzioni dovute allo scambio elettrone-buca. Esistono ancora discrepanze tra i diversi autori. Si derivano, seguendo la classificazione degli stati bieccitonici secondo la teoria dei gruppi, le regole di selezione della luminescenza e dell’assorbimento a due fotoni. Per l’assorbimento a due fotoni sono state messe in evidenza, accanto alle usuali regole di selezione per le transizioni dipolari, regole di selezione dinamiche.

Резюме

Существование экситонной молекулы, как связанного состояния экситонов ваннье, было предсказано в 1958. В последние годы наблюдались новые линии в спектрах люминесценции кристаллов, возбуждаемых лазерами с высокой интенсивностью. Эти линии приписываются диссоциации молекулы на свободный экситон и фотон. Мы устанавливаем классификацию биэкситонных состояний, принимая во внимание детали зонной структуры и свойства симметрии кристаллов. Предлагаются различные вычисления энергии связи молекулы, которые включают электрон-дырочные обменные поправки. Отмечаются расхождения между данными разных авторов. В соответствии с классификацией теории групп для биэкситонных состояний, выводятся правила отбора для люминесценции и двухфотонного поглощения. Для двухфотонного поглощения, кроме обычных правил отбора для дипольных переходов, подтверждаются динамические правила отбора.