Fluorescence decays and phonon processes in the excited states of fluorescent ions

Summary

Consider a three-level fluoresent system with levels 1, 2 and 3 indicating the ground state and two excited (metastable) states, respectively. Assume that the system can be optically excited by pumping into an absorption band above level 3 and that the excited centers decay from this band to level 3 by fast radiationless processes. When excited by a fast pulse of light levels 2 and 3 will decay with patterns which depend on the populations at the end of the pulse and the various transition probabilities. These probabilities include phonon processes and are dependent on the temperature of the crystal and the coupling between fluorescent system and host lattice. The conditions under which the excited levels may decay with the same pattern or with such patterns as pure exponentials, fluorescence rise followed by decay, double exponential, are examined. The decays of Cr³⁺ and Sm²⁺ in several host lattices and in the (4÷700) °K region are presented and the variations of thetype of pattern are related to the responsible phonon processes. The evidence of upward, phonon annihilation processes in the decay patterns of the⁵ D ₀ and⁵ D ₁ states of BaClF:Sm²⁺ is also presented.

Riassunto

Si consideri un sistema fluorescente a tre livelli dove i livelli 1, 2 e 3 indicano rispettivamente lo stato fondamentale e due stati (metastabili) eccitati. Si supponga che il sistema possa essere eccitato otticamente col pompaggio in una banda di assorbimento al di sopra del livello 3 e che i centri eccitati decadano da questa banda al livello 3 con processi rapidi senza irraggiamento. Una volta eccitati da un impulso di luce rapido i livelli 2 e 3 decadranno con un andamento che dipende dalle popolazioni alla fine dell’impulso e dalle varie probabilità di transizione. Queste probabilità includono i processi fononici e dipendono dalla temperatura del cristallo e dall’accoppiamento fra il sistema fluorescente ed il reticolo ospite. Si esaminano le condizioni in cui i livelli eccitati possono decadere con lo stesso andamento o con andamenti di tipo puramente esponenziale, con aumento della fluorescenza seguito dal decadimento, doppiamente esponenziale. Si presentano i decadimenti del Cr³⁺ e del Sm²⁺ in differenti reticoli ospiti e nella regione (4÷700) °K e si collegano le variazioni deltipo di andamento ai processi fononici responsabili. Si presentano anche le prove di processi di annichilazione dei fononi all’insú nell’andamento del decadimento degli stati⁵ D ₀ e⁵ D ₁ del BaClF:Sm²⁺.

Реэюме

Рассматривается трех-уровневая флуоресцентная система с уровнями 1, 2 и 3, обоэначаюшими соответственно основное состояние и два воэбужденных (метастабильных). Предполагается, что система может быть оптически воэбуждена эа счет подкачки в абсорбционную эону выще уровня 3, и что воэбужденные центры распадаются иэ зтой эоны на уровень 3 в реэультате быстрых процессов беэ иэлучения. При воэбуждении коротким импульсом света уровни 2 и 3 будут распадаться с характеристиками, которые эависят от эаселенности на конце импульса и от раэличных вероятностей переходов. Эти вероятности включают фононные процессы и эависят от температуры кристалла и свяэи между флуоресцентной системой и первичной рещеткой. Исследуются условия, при которых воэбужденные уровни могут распадаться с той же характеристикой или с такими характеристиками, как чистые зкспоненты, флуоресцентный рост с последуюшим распадом, двойная зкспонента. Представлены распады Cr³⁺ и Sm²⁺ в нескольких первичных рещетках и области температур (4÷700) °К. Иэменения типа характеристики свяэываются с ответственными эа зто фононными процессами. Также приводится подтверждение воэрастания, процессов фононной аннигиляции в характеристиках распадов⁵ D ₀ и⁵ D ₁ состояний в BaClF:Sm²⁺.