Advertisement

Il Nuovo Cimento D

, Volume 9, Issue 10, pp 1265–1273 | Cite as

Mode coupling analysis of coherent quasi-elastic neutron scattering from fluorite-type materials approaching the superionic transition

  • D. K. Chaturvedi
  • M. P. Tosi
Article
  • 16 Downloads

Summary

Neutron scattering experiments on SrCl2, CaF2 and PbF2 have shown that intensity and width of the coherent diffuse quasi-elastic spectrum increase rapidly with temperature into the fast-ion conducting phase, the main feature in the integrated quasi-elastic intensity being a peak just beyond the (200) point along the [100] direction in scattering wave vector space. The Zwanzig-Mori memory function formalism is used in this work to analyse the quasi-elastic scattering cross-section from charge density fluctuations in terms of anharmonic couplings between the vibrational modes of the crystal. The two- and three-mode channels are examined for compatibility with the quasi-elastic neutron scattering evidence, on the basis of i) energy and momentum conservation and van Hove singularity arguments and ii) measured phonon dispersion curves along the main symmetry directions in SrCl2, CaF2, SrF2 and BaF2. The analysis identifies a specific microscopic role for the Raman-active optic branches. The eigenvectors of the relevant Raman-active and partner modes in the three-mode channel describe relative displacements of the two halogens in the unit cell superposed on relative displacements of the halogen and alkaline-earth components. This microscopic picture is thus consistent with the superionic transition being associated with the onset of dynamic disorder in the anionic component of the crystal.

PACS. 66.30

Diffusions in solids 

Riassunto

Questo lavoro esamina la sezione d’urto per diffusione quasi elastica di neutroni da fluttuazioni di carica in cristalli di tipo fluorite in prossimità della transizione ad uno stato superionico, in relazione alle caratteristiche sperimentalmente osservate per lo spettro di diffusione quasi elastica da SrCl2, CaF2 e PbF2. Si usa il formalismo della funzione di memoria di Zwanzig e Mori nell’ambito di un’approssimazione di accoppiamento anarmonico tra modi vibrazionali del cristallo. I processi di decadimento a due modi e tre modi sono analizzati mediante argomenti basati su leggi di conservazione e singolarità di van Hove, usando curve di dispersione per vibrazioni reticolari misurate in SrCl2, CaF2, SrF2 e BaF2. L’analisi attribuisce un ruolo specifico ai modi Raman nella dinamica ionica precorrente la transizione. Gli spostamenti atomici associati ai modi dominanti sono correlati all’attivazione di disordine dinamico nel sottoreticolo anionico che porta alla transizione.

Резюме

Эксперименты по рассеянию нейтронов на SrCl2, CaF2 и PbF2 показывают, что интенсивность и ширина когерентного квази-упругого спектра быстро ывеличиваются с температурой причем основная особенность в проинтегрированной квази-упругой интенсивности представляет пик выше точки (200) вдоль направления [100] в пространстве волновых векторов рассеяния. В этой работе используется формализм функции памяти Цванцига-Мори для анализа поперечного сечения квази-упругого рассеяния на флуктуациях плотности заряда в терминах ангармонических связей между колебательными модами кристалла. Исследуются каналы двух- и трех-мод для подтверждения квази-упругого рассеяния неитронов, основываясь на 1) сохранении энергии и импульса и аргументах сингулярности ван Хова и на 2) измеренных фононных диспеионных кривых вдоль главных направлений симметрии в SrCl2, CaF2, SrF2 и BaF2. Проведенный анализ определяет микроскопическую роль Раман-активных оптических ветвей. Собственные векторы соответствующих мод в трех-модовых каналах описывают относительные смещения двух галогенов в элементарной ячейке, наложенные на относительные смещения галогенной и щелочно-земельной компонент. Эта микроскопическая картина согласется с суперионным переходом, который связан с началом динамического беспорядка в анионной компоненте кристалла.

Preview

Unable to display preview. Download preview PDF.

Unable to display preview. Download preview PDF.

References

  1. (1).
    M. H. Dickens, M. T. Hutchings andJ. B. Suck:Solid State Commun.,34, 559 (1980).CrossRefADSGoogle Scholar
  2. (2).
    R. J. Elliott, W. Hayes, W. G. Kleppman, A. J. Rushworth andJ. F. Ryan:Proc. R. Soc. London, Ser. A,360, 317 (1978).ADSCrossRefGoogle Scholar
  3. (3).
    K. Clausen, W. Hayes, M. T. Hutchings, J. K. Kjems, P. Schnabel andC. Smith:Solid State Ion.,5, 589 (1981).CrossRefGoogle Scholar
  4. (4).
    M. T. Hutchings K. Clausen, M. H. Dickens, W. Hayes, J. K. Kjems, P. Schnabel andC. Smith:J Phys. C,17, 3903 (1984).CrossRefADSGoogle Scholar
  5. (5).
    H. Mori:Prog. Theor. Phys.,33, 423 (1965);34, 399 (1965).MATHCrossRefADSGoogle Scholar
  6. (6).
    D. K. Chaturvedi, U. Marini Bettolo Marconi andM. P. Tosi:Nuovo Cimento B,57, 319 (1980).ADSGoogle Scholar
  7. (7).
    J. Bosse andT. Munakata:Phys. Rev. A,25, 2763 (1982);T. Munakata andJ. Bosse:Phys. Rev. A,27, 455 (1983).CrossRefADSGoogle Scholar
  8. (8).
    L. Sjögren andF. Yoshida:J. Chem. Phys.,77, 3703 (1982).CrossRefADSGoogle Scholar
  9. (9).
    A. Sadoc, F. Moussa andG. Pepy:J. Phys. Chem. Solids,37, 197 (1976).CrossRefADSGoogle Scholar
  10. (10).
    M. M. Elcombe andA. W. Pryor:J. Phys. C,3, 492 (1970).CrossRefADSGoogle Scholar
  11. (11).
    M. M. Elcombe:J. Phys. C.,5, 2702 (1972).CrossRefADSGoogle Scholar
  12. (12).
    J. P. Hurrell andV. J. Minkiewicz:Solid State Commun.,8, 463 (1970).CrossRefADSGoogle Scholar
  13. (13).
    W. Bührer andP. Brüesch:Solid State Commun.,16, 155 (1975).CrossRefGoogle Scholar

Copyright information

© Società Italiana di Fisica 1987

Authors and Affiliations

  • D. K. Chaturvedi
    • 1
    • 2
  • M. P. Tosi
    • 3
  1. 1.Physics DepartmentKurukshetra UniversityKurukshetraIndia
  2. 2.International Centre for Theoretical PhysicsTriesteItalia
  3. 3.Dipartimento di Fisica Teorica dell’UniversitàTriesteItalia

Personalised recommendations