Low temperature polarization effects in ice

Abstract

When an initially unpolarized HF doped ice specimen is warmed at a constant rate in an applied electric field two peaks are observed in the current. The low temperature peak occurs near 100°K and the temperature at which this peak occurs is seen to increase as the HF concentration decreases. The second peak appears to occur randomly in the temperature range 125–135°K. These peaks are also observed if the sample is cooled in an applied electric field and then warmed at a constant rate with the field removed. It is suggested that the first peak is due to a dielectric relaxation process which is governed by the L defects released from the HF molecules. This release of L defects is shown to obey the law of mass action with an activation energy for liberation of an L defect of 0.12±0.06 eV and a dissociation constantk _o ^L≈10²⁹ m⁻³.

A simple theoretical model of ice is also developed which predicts the current reversal phenomenon observed by Dengelet al. [11] suggesting that it is due to dipole relaxation and not to ferroelectric ordering.

Zusammenfassung

Wenn eine anfänglich unpolarisierte, HF-dotierte Eisprobe mit konstanter Aufheizrate bei angelegtem elektrischem Feld erwärmt wird, beobachtet man zwei Maxima des Stromes. Der temperaturmäßig tieferliegende Höchstwert tritt bei etwa 100°K auf, nämlich bei einer Temperatur, welche mit sinkender HF-Konzentration zunimmt. Das höherliegende Strom-Maximum tritt ungesetzmäßig im Temperaturbereich von 125–135°K auf. Beide Maxima werden auch dann beobachtet, wenn eine in einem elektrischen Felde abgekühlte Eisprobe nach Abschalten des Feldes mit konstanter Aufheizrate erwärmt wird.

Das untere Strom-Maximum wird einem dielektrischen Relaxationsprozeß zugeschrieben, welcher durch L-Defekte bestimmt wird, die von HF-Molekülen stammen. Es wird gezeigt, daß die Freisetzung der L-Defekte dem Massenwirkungsgesetz gehorcht mit einer Aktivierungsenergie für die Freisetzung eines L-Defekts von 0.12±0.06 eV und einer Dissoziationskonstantenk _o ^L≈10²⁹ m⁻³.

Ein einfaches theoretisches Modell für Eis wird entwickelt, welches die von Dengelet al. [11] beobachtete Vorzeichenumkehr des Stromes voraussagt und darauf hindeutet, daß sie einer Dipolrelaxation und nicht einem ferroelektrisch geordneten Zustand zuzuschreiben ist.

Résumé

Quand un spécimen de glace initialement non-polarisé et doté de HF se chauffe à un taux constant dans un champ électrique appliqué, on observe deux pics dans le courant. La pic à la température la plus basse se produit à environ 100°K et la température à laquelle ce pic se produit augmente à mesure que la concentration de HF diminue. La deuxième pic paraît se produire au hasard entre les températures 125–135°K. On observe aussi ces pics si l'échantillon se refoidit dans un champ électrique appliqué et puis se réchauffe à un taux constant après l'enlèvement de ce champ. On suggère que la premier pic est dûe à un processus de relaxation diélectrique que régissent les défauts L libérés des molecules HF. On prouve que cette libération de défauts L obéit à la loi d'action de masse, avec une énergie d'activation pour la libération d'un défaut L de 0.12±0.06 eV et une constante de dissociationk _o ^L≈10²⁹ m⁻³.

On développe aussi un simple modèle de glace théorique qui prédit le phenomène de renversement de courant observé par Dengelet al. [11], ce qui suggère que ce phénomène est dû à la relaxation dipolaire et non pas à la mise en ordre ferroélectrique.