Studies on formation of carbonaceous deposits and catalytic deactivation of H-ZSM-5 zeolites

Abstract

The rate of catalytic deactivation of H-ZSM-5 type zeolites and the nature of the resulting carbonaceous deposits have been studied in relation to zeolite Si/Al ratio, modifier content, and experimental reaction temperature.

The conversion of 1-hexene carried out in a static cyclic system over a temperature range of 398–523 K has been used as a test reaction. The zeolites with higher aluminium content in the lattice have been found to exhibit not only enhanced activity over the initial period of operation but also slower deactivation and this in spite of the more intense carbon deposit buildup. The lower-temperature deposits are mostly saturated hydrocarbons in nature. As the zeolite Si/Al ratio is increased and reactant contact time protracted, the degree of carbonization of the deposit rises but only slightly. At elevated experimental reaction temperatures and particularly in the presence of water vapor, the effect is becoming increasingly pronounced.

Abstract

Скорость каталитической дезактивации цеолитов типа H-ZSM-5 и природу образующихся карбокислых высаждений исследовали в зависимости от соотношения Si/Al цеолита, содержания модификатора и температуры реакции. В качестве тестированной реакции использовали превращение 1-гексена в статической циклической системе в интервале температур 398–523 К. Цеолиты с повышенным содержанием алюминия в решетке облàдают не только повышенной активностью в начальном периоде операции, но также замедленной дезактивацией, несмотря на более интенсивное встраивание углеродного высаждения. Висаждения при пониженных температурах главным образом представляют собой насыщенные углеводороды. С увеличением соотношения Si/Al цеолита и времени контакта реактантов, степень карбонизации высаждений увеличивается, но лишь слегка. С увеличением температуры реакции и особенно в присутствии водяного пара, эффект становится все более явным.