Hydrogeology Journal

, Volume 20, Issue 6, pp 1189–1201

Heterogeneous redox conditions, arsenic mobility, and groundwater flow in a fractured-rock aquifer near a waste repository site in New Hampshire, USA

  • Philip T. Harte
  • Joseph D. Ayotte
  • Andrew Hoffman
  • Kinga M. Révész
  • Marcel Belaval
  • Steven Lamb
  • J. K. Böhlke
Technical Note

DOI: 10.1007/s10040-012-0844-4

Cite this article as:
Harte, P.T., Ayotte, J.D., Hoffman, A. et al. Hydrogeol J (2012) 20: 1189. doi:10.1007/s10040-012-0844-4

Abstract

Anthropogenic sources of carbon from landfill or waste leachate can promote reductive dissolution of in situ arsenic (As) and enhance the mobility of As in groundwater. Groundwater from residential-supply wells in a fractured crystalline-rock aquifer adjacent to a Superfund site in Raymond, New Hampshire, USA, showed evidence of locally enhanced As mobilization in relatively reducing (mixed oxic-anoxic to anoxic) conditions as determined by redox classification and other lines of evidence. Redox classification was determined from geochemical indicators based on threshold concentrations of dissolved oxygen (DO), nitrate (NO3), iron (Fe2+), manganese (Mn2+), and sulfate (SO42–). Redox conditions were evaluated also based on methane (CH4), excess nitrogen gas (N2) from denitrification, the oxidation state of dissolved As speciation (As(III) and As(V)), and several stable isotope ratios. Samples from the residential-supply wells primarily exhibit mixed redox conditions, as most have long open boreholes (typically 50–100 m) that receive water from multiple discrete fractures with contrasting groundwater chemistry and redox conditions. The methods employed in this study can be used at other sites to gauge redox conditions and the potential for As mobilization in complex fractured crystalline-rock aquifers where multiple lines of evidence are likely needed to understand As occurrence, mobility, and transport.

Keywords

Arsenic Redox Stable isotopes Reductive dissolution USA 

Conditions redox hétérogènes, mobilité de l’arsenic et écoulement souterrain dans un aquifère de roches fracturées près d’un site de décharge du New Hampshire, USA

Résumé

Des émissions anthropiques de carbone par lixiviation d’une décharge ou de déchets peuvent provoquer la dissolution réductrice de l’arsenic (As) en place et renforcer sa mobilité dans la nappe. L’eau extraite de puits d’alimentation domestique captant un aquifère de roches cristallines fracturées, voisin d’un site Superfund à Raymond, New Hampshire, USA, a montré les signes d’une mobilisation localement renforcée de As dans des conditions relativement réductrices (d’oxiques-anoxiques mixtes à anoxiques) telles que définies par le classement redox et autres ensembles d’indicateurs. Le classement redox a été déterminé d’après des indicateurs géochimiques, calés sur des concentrations seuil d’oxygène dissous (OD), nitrate (NO3), fer (Fe2+), manganèse (Mn2+) et sulfate (SO42–). Les conditions redox ont été évaluées également sur la base des concentrations en méthane (CH4), en gaz nitreux en excès (N2) issu de la dénitrification, de l’état d’oxydation de As dans ses composés solubles (As(III) et As(V)), et de plusieurs ratios d’isotopes stables. Des échantillons prélevés dans les puits d’alimentation domestique montrent essentiellement des conditions redox mixtes, car la plupart présentent un trou de sonde foré sur une grande longueur (typiquement 50–100 m), qui reçoit l’eau de multiples fractures discrètes offrant une hydrogéochimie et des conditions redox contrastées. Les méthodes exposées dans cette étude peuvent être utilisées sur d’autres sites pour évaluer les conditions redox et le potentiel de mobilisation de As dans des aquifères complexes de roches cristallines fracturées où de multiples séries de données sont probablement nécessaires pour comprendre l’occurrence, la mobilité et le transfert de As.

Condiciones redox heterogéneas, movilidad del arsénico y flujo de agua subterránea en un acuífero de roca fracturada cerca de un sitio repositorio de residuos en New Hampshire, EEUU

Resumen

Las fuentes antropogénicos de carbón a partir de rellenos sanitarios o lixiviados de residuos pueden promover la disolución reductora del arsénico (As) in situ y favorecen la movilidad del As en el agua subterránea. El agua subterránea de pozos de abastecimiento residencial en un acuífero de rocas cristalinas fracturadas adyacente a un sitio Superfund en Raymond, New Hampshire, EEUU, mostró evidencias de un enriquecimiento de una movilización local del As en condiciones relativamente reductoras (óxica mixta – anóxica a anóxica) tal como fue determinada por la clasificación redox y otras líneas de evidencias. La clasificación Redox se determinó sobre la base de indicadores geoquímicos basados en concentraciones umbrales de oxígeno disuelto (DO), nitrato (NO3), hierro (Fe2+), manganeso (Mn2+), y sulfato (SO42–). Las condiciones redox fueron evaluadas también sobre la base de metano (CH4), exceso de gas nitrógeno (N2) a partir de la desnitrificación, los estados de oxidación de las especiación del As disuelto (As(III) y As(V)), y las relaciones de varios isótopos estables. Las muestras de los pozos de abastecimiento residencial exhibieron primariamente condiciones redox mixtas, dado que la mayoría de los pozos con filtros largos (típicamente 50 – 100 m) reciben agua de múltiples fracturas discretas con condiciones contrastantes de la química y redox del agua subterránea. Los métodos descriptos en este estudio pueden ser usados en otros sitios para medir las condiciones redox y las de potencial movilización del As en acuíferos complejos fracturados en rocas cristalinas donde es muy probable que múltiples líneas de evidencias se necesiten para entender la ocurrencia, movilidad y transporte del As.

美国新罕布什尔州一废弃处置场附近的裂隙含水层中非均质氧化还原条件,砷的迁移性和地下水流

摘要

来源于垃圾填埋场或垃圾渗滤液的人为碳源能促进原位砷的还原性溶解和砷在地下水中的迁移能力。取自美国新罕布什尔州雷蒙德市有毒废物堆场污染清除基金的场地附近, 裂隙结晶岩含水层中住宅供水井的地下水显示出多项证据, 正如同砷的迁移能力由氧化还原反应的分类决定一样, 在相对还原(从含氧-缺氧混合环境到缺氧环境)的条件下砷的迁移能力在局部有所提高, 除此之外还有其他一些证据。基于地球化学指标确定氧化还原作用的分类, 而地球化学指标是以溶解氧(DO)、硝酸根(NO3)、亚铁离子(Fe2+)、锰(Mn2+)和硫酸根(SO42–)的阈值浓度为基础的。氧化还原条件也是在甲烷(CH4)、反硝化作用形成的额外的氮气(N2)、溶解在水中的砷(As(III) 和 As(V))的氧化态以及几种稳定同位素的比率的基础上进行评估的。取自住宅供水井的水样主要显示出了混合氧化还原条件, 这是因为大部分住宅供水井是较深的开放性钻孔(通常为50–100米), 接受来自于具有不同的地下水化学和氧化还原条件的多重不连续裂隙中的地下水。在此次研究中阐述的方法可以推广到其他场地, 在复杂裂隙结晶岩含水层中, 当可能需要多项证据来了解砷的起源、活动性和迁移时, 此种方法可以用来判断氧化还原条件和砷的迁移潜力。

Condições de redox heterogéneas, mobilidade de arsénio e fluxo subterrâneo num aquífero fraturado nas vizinhanças de um aterro de resíduos em New Hampshire, EUA

Resumo

As fontes antropogénicas de carbono, provenientes de aterros ou de lixiviados de resíduos, podem promover a dissolução do arsénio (As) in situ em ambiente redutor, aumentando a sua mobilidade nas águas subterrâneas. As águas utilizadas no abastecimento público, captadas em furos de um aquífero fraturado em rochas cristalinas, situado perto da aterro Superfund em Raymond, New Hampshire, EUA, mostram a existência de mobilização de As local em ambiente relativamente redutor (de óxico-anóxico a anóxico), o que é provado pelas condições redox observadas e por outras evidências. A classificação do potencial redox foi determinada com base em indicadores geoquímicos de concentrações limites de oxigénio dissolvido (OD), nitrato (NO3), ferro (Fe2+), manganês (Mn2+) e sulfato (SO42–). As condições redox foram também avaliadas com base no metano (CH4), no excesso de gás de azoto (N2) a partir de desnitrificação, no estado de oxidação do As dissolvido (As (III) e As (V)) e na relação de vários isótopos estáveis. Amostras recolhidas nas captações para abastecimento público exibem principalmente condições redox de caraterísticas mistas, como acontece na maioria das captações com grande abertura (normalmente 50–100 m) que recebem água de múltiplas fraturas discretas, onde a química das águas subterrâneas e as condições redox são contrastantes. Os métodos descritos neste estudo podem ser usados noutros locais para avaliar as condições redox e a potencial mobilização de As em aquíferos fraturados em rochas cristalinas, onde é imperioso perceber os mecanismos de ocorrência, transporte e mobilidade daquele elemento.

Copyright information

© Springer-Verlag (outside the USA) 2012

Authors and Affiliations

  • Philip T. Harte
    • 1
  • Joseph D. Ayotte
    • 1
  • Andrew Hoffman
    • 2
  • Kinga M. Révész
    • 3
  • Marcel Belaval
    • 4
  • Steven Lamb
    • 5
  • J. K. Böhlke
    • 3
  1. 1.US Geological Survey, New Hampshire-Vermont Water Science CenterPembrokeUSA
  2. 2.New Hampshire Department of Environmental ServicesConcordUSA
  3. 3.US Geological SurveyRestonUSA
  4. 4.US Environmental Protection AgencyBostonUSA
  5. 5.GZA GeoEnvironmental Inc.ManchesterUSA

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